Computational NMR investigation of mixed-metal (Al,Sc)-MIL-53 and its phase transitions.
Computational NMR investigation of mixed-metal (Al,Sc)-MIL-53 and its phase transitions.
复制标题
DOI：
10.1039/d3cp04147f
复制
发表时间：
2023-10-11
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
组成复杂的金属-有机框架（MOFs）具有依赖于局部结构的性质，这通常是难以确定的。在本文中，密度泛函理论（DFT）计算研究的混合金属（Al，Sc）-MIL-53，具有几种不同形式的灵活的MOF，被用来计算这些形式的相对能量和预测NMR参数，可以用来评估是否固态NMR光谱可以用于区分，识别和鉴定所采用的形式由不同组成的混合金属MOF。NMR参数也可以与不同形式的结构特征相关联，从而对影响核自旋的相互作用的性质和起源提供基本的见解。考虑到所需的先进NMR实验的复杂性，以及对昂贵和困难的同位素富集的潜在需求，计算工作在预测哪些实验和方法可能提供关于这些混合金属MOF的无序、局部结构和孔形式的最多信息方面是非常宝贵的。采用DFT计算来深入了解混合金属（Al，Sc）-MIL-53的结构和NMR光谱的潜力，以提供有关框架的组成，阳离子分布和呼吸行为的信息。
Compositionally complex metal–organic frameworks (MOFs) have properties that depend on local structure that is often difficult to characterise. In this paper a density functional theory (DFT) computational study of mixed-metal (Al,Sc)-MIL-53, a flexible MOF with several different forms, was used to calculate the relative energetics of these forms and to predict NMR parameters that can be used to evaluate whether solid-state NMR spectroscopy can be used to differentiate, identify and characterise the forms adopted by mixed-metal MOFs of different composition. The NMR parameters can also be correlated with structural features in the different forms, giving fundamental insight into the nature and origin of the interactions that affect nuclear spins. Given the complexity of advanced NMR experiments required, and the potential need for expensive and difficult isotopic enrichment, the computational work is invaluable in predicting which experiments and approaches are likely to give the most information on the disorder, local structure and pore forms of these mixed-metal MOFs. DFT calculations are employed to gain insight into the structure of mixed-metal (Al,Sc)-MIL-53 and the potential of NMR spectroscopy to provide information on the composition, cation distribution and breathing behaviour of the framework.
登录
查看更多内容
影响因子：
2.7
作者：
Grau-Crespo, R.;Hamad, S.;de Leeuw, N. H.
通讯作者：
de Leeuw, N. H.
影响因子：
4.9
作者：
Ashbrook, Sharon E.;McKay, David
通讯作者：
McKay, David
影响因子：
3.7
作者：
MONKHORST, HJ;PACK, JD
通讯作者：
PACK, JD
影响因子：
13.6
作者：
通讯作者：
--
影响因子：
8.4
作者：
Garcia-Garcia, Pilar;Mueller, Maike;Corma, Avelino
通讯作者：
Corma, Avelino