Chirality-selected phase behaviour in ionic polypeptide complexes.
Chirality-selected phase behaviour in ionic polypeptide complexes.
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DOI：
10.1038/ncomms7052
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发表时间：
2015-01-14
影响因子：
16.6
通讯作者：
Tirrell, Matthew
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Perry, Sarah L.;Leon, Lorraine;Hoffmann, Kyle Q.;Kade, Matthew J.;Priftis, Dimitrios;Black, Katie A.;Wong, Derek;Klein, Ryan A.;Pierce, Charles F., III;Margossian, Khatcher O.;Whitmer, Jonathan K.;Qin, Jian;de Pablo, Juan J.;Tirrell, Matthew
聚电解质复合物为软物质的自组装提供了新的机会。决定络合物的相是固体还是液体的因素尚不清楚。离子多肽可以用来研究立体化学对络合物形成的影响。在这里，我们证明了手性决定了聚电解质复合物的状态，通过静电和氢键相互作用的组合，将带相反电荷的多肽稀释溶液混合形成。当混合物中至少有一个多肽是外消旋的，从而破坏主氢键网络时，流体络合物就会发生。对纯手性多肽，在任何意义上，形成紧密的纤维状固体，具有β-片结构。类似的行为发生在多肽嵌段共聚物与聚氧聚乙烯形成的胶束中，在胶束中可以组装成具有固体或流体核心的聚集体，并最终在高浓度下形成有序相。手性是操纵多电解质络合过程中材料性质的一种有效工具。在带相反电荷的聚电解质之间形成的络合物可以是固体的，也可以是液体的。在这里，Perry等人表明多肽的手性可以根据氢键形成的倾向来决定这些复合物的状态。
Polyelectrolyte complexes present new opportunities for self-assembled soft matter. Factors determining whether the phase of the complex is solid or liquid remain unclear. Ionic polypeptides enable examination of the effects of stereochemistry on complex formation. Here we demonstrate that chirality determines the state of polyelectrolyte complexes, formed from mixing dilute solutions of oppositely charged polypeptides, via a combination of electrostatic and hydrogen-bonding interactions. Fluid complexes occur when at least one of the polypeptides in the mixture is racemic, which disrupts backbone hydrogen-bonding networks. Pairs of purely chiral polypeptides, of any sense, form compact, fibrillar solids with a β-sheet structure. Analogous behaviour occurs in micelles formed from polypeptide block copolymers with polyethylene oxide, where assembly into aggregates with either solid or fluid cores, and eventually into ordered phases at high concentrations, is possible. Chirality is an exploitable tool for manipulating material properties in polyelectrolyte complexation. Complexes that form between oppositely charged polyelectrolytes may be solid or liquid. Here, Perry et al. show that chirality in polypeptides can determine the state of those complexes based on a propensity for hydrogen-bond formation.
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