Ru nanoparticles on TiO2 with various anatase-to-rutile ratios tuned by selective chemical dissolution: Effect of support polymorph composition on selective benzene hydrogenation
Ru nanoparticles on TiO2 with various anatase-to-rutile ratios tuned by selective chemical dissolution: Effect of support polymorph composition on selective benzene hydrogenation
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通过选择性化学溶解调整不同锐钛矿与金红石比率的 TiO2 上的 Ru 纳米粒子：载体多晶型物组合物对选择性苯加氢的影响
DOI：
10.1016/j.apcata.2019.02.021
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发表时间：
2019-04
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Daiping He
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Gongbing Zhou;Lan Jiang;Daiping He
以P25 tio2为前驱体，通过简单的“选择性化学溶解”方法制备了相纯锐钛矿和金红石型tio2，以及锐钛矿与金红石的摩尔比（nA/nR）可调的tio2。然后合成了Ru/ tio2催化剂，并用光谱技术和透射电镜对其进行了综合表征。结果表明，这些催化剂具有相似的理化参数和亲水性，但Ru尺寸不同（2.3 ~ 4.5 nm）。na /nRof为2.66 （Ru/TiO2-1.5%HF）的tio2负载钌纳米粒子（NPs）表现出3.4 nm的中等尺寸和缺电子态，这是由于其独特的锐钛矿/金红石结结构所致。在选择性苯加氢过程中，无论na / nr比如何，混合相tio2负载Ru催化剂的苯周转频率相似，且介于相纯锐钛矿和金红石型tio2负载Ru催化剂之间，这可归因于Ru的尺寸效应。对于环己烯的选择性，na / nr为0.88 ~ 2.66时负载在tio2上的Ru NPs比其他na / nr比负载在tio2上的Ru NPs表现出更高的er0(92 ~ 95%)，其中Ru/TiO2-1.5%HF催化剂的er0最高达到95%。结果表明，在Ru/TiO2-1.5%HF催化剂上，除了适当的Ru尺寸外，Ru的电子缺位对催化剂的选择性有很大贡献，因为它可以促进环己烯的脱附，避免过度加氢。
Using P25 TiO2as the precursor, phase-pure anatase and rutile TiO2as well as TiO2with tunable anatase-to-rutile molar ratios (nA/nR) were prepared via a facile “selective chemical dissolution” approach. The Ru/TiO2catalysts were then synthesized and comprehensively characterized by spectroscopic techniques and transmission electron microscopy. It is confirmed that these catalysts possessed similar physicochemical parameters and hydrophilicity, but different Ru sizes (2.3–4.5 nm). Ru nanoparticles (NPs) supported on TiO2withnA/nRof 2.66 (Ru/TiO2-1.5%HF) exhibited moderate size of 3.4 nm and electron-deficient state, which was originated from the unique Ru-on-anatase/rutile junction structure. In selective benzene hydrogenation, the turnover frequencies of benzene of the mixed phase TiO2-supported Ru catalysts were similar irrespective of thenA/nRratios and ranged between phase-pure anatase and rutile TiO2-supported Ru catalysts, which can be ascribed to the size effect of Ru. For the cyclohexene selectivity, Ru NPs supported on TiO2withnA/nRof 0.88–2.66 exhibited higherS0(92–95%) than Ru NPs on TiO2with othernA/nRratios, in which the Ru/TiO2-1.5%HF catalyst displayed a maximum of 95%. We demonstrated that in addition to the proper Ru size, the electron-deficiency of Ru on the Ru/TiO2-1.5%HF catalyst contributed greatly to the highest selectivity since it can promote the desorption of cyclohexene to avoid suffering over-hydrogenation.
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