Preferential cleavage of C-C bonds over C-N bonds at interfacial CuO-Cu2O sites
Preferential cleavage of C-C bonds over C-N bonds at interfacial CuO-Cu2O sites
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在 CuO-Cu2O 界面位点，C-C 键优先于 C-N 键断裂
DOI：
10.1016/j.jcat.2015.08.001
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发表时间：
2015-10
影响因子：
7.3
通讯作者：
Feng Wang
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Jiping Ma;Miao Yu;Zhe Zhang;Feng Wang
底物可接近的界面缺陷位点的产生将带来新的催化发现，因为这些位点上的底物结合和活化对于控制反应中间体和产物选择性是关键的。Cu_2O的部分氧化可以得到优异的选择性氧化催化剂（CuO/Cu_2O）。CuO/Cu 2 O表面含有嵌入的CuO纳米畴，在CuO单键Cu 2 O界面上具有丰富的配位不饱和铜位，在三烷基胺氧化反应中表现出很高的C单键C键断裂活性和对甲酰胺的优异选择性.这一结果是例外的，因为以前的工作主要是通过C单键N键断裂提供脱烷基胺。CuO/Cu_2O的这种不寻常的催化作用归因于在CuO单键Cu_2O界面附近的氧和胺的共活化。本研究提供了一个新的概念，微妙的控制基板可访问的原始氧化物表面的界面活性位点，也提供了一种新的甲酰胺合成方法由三烷基胺氧化。
Creation of substrate-accessible interfacial defect sites will bring about new catalytic discoveries because substrate binding and activation on these sites are pivotal for controlling reaction intermediate and product selectivity. The partial oxidation of pristine Cu2O can lead to an excellent selective oxidation catalyst (CuO/Cu2O). The CuO/Cu2O, containing embedded CuO nanodomains on the surface and possessing abundant coordinatively unsaturated copper sites at the CuOsingle bondCu2O interface, shows very high activity toward Csingle bondC bond cleavage and excellent selectivity toward formamides in trialkylamines oxidation. This result is exceptional because the previous works mainly offer dealkylated amines via Csingle bondN bond cleavage. The unusual catalysis by CuO/Cu2O is attributed to the co-activation of oxygen and amines in close proximity at the CuOsingle bondCu2O interface. The present study contributes a new concept of delicate controlling substrate-accessible interfacial active sites on pristine oxide surfaces, and also offers a novel formamide synthesis method by trialkylamine oxidation.
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