Evaluating the temperature dependence of Magnox waste glass dissolution
Evaluating the temperature dependence of Magnox waste glass dissolution
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评估 Magnox 废玻璃溶解的温度依赖性
DOI：
10.1016/j.jnoncrysol.2019.05.017
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发表时间：
2019
影响因子：
3.5
通讯作者：
Goût T
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Goût T
在玻璃化废物可以安全地处置之前，必须全面了解温度对废物含水耐久性的影响。在本文的实验中，在40 ° C、70 ° C、80 ° C和90 °C下在静态分批实验中浸出25重量%模拟废物负载的Magnox废玻璃，以研究溶解的Arrhenius依赖性。从ICP-OES/MS，EDX，SEM和XRD分析的结果进行了讨论的Magnox废glasses.Here中的玻璃物种的角色，我们发现，改变溶解温度改变水解相对于相互扩散的速率。在较高的温度下，钠的初始释放偏离了Arrhenius型行为，而是显示出几乎平坦的Arrhenius图;表明温度变化对钠的影响与其他玻璃物种不同。虽然锂和硼释放的活化能在混合反应的范围内，但钠在较低温度下的较高活化能与其非阿氏行为相结合，表明锂和钠的溶解过程不同。这些观察结果归因于钠对硼网络的电荷补偿的偏好。
Before vitrified waste can be safely disposed of, a comprehensive understanding of the effects of temperature on wasteform aqueous durability must be acquired. In the experiments herein, a Magnox waste glass of 25 wt% simulant waste loading was leached in static batch experiments at 40, 70, 80 and 90 °C to investigate the Arrhenius dependence of dissolution. Results from ICP-OES/MS, EDX, SEM and XRD analyses are discussed in terms of the roles of the glass species within Magnox waste glasses.Here we show that changing the dissolution temperature changed the rate of hydrolysis relative to interdiffusion. At higher temperatures, the initial release of sodium deviated from Arrhenius-type behaviour and instead displayed an almost flat Arrhenius plot; demonstrating changes in temperature affect sodium differently to other glass species. Whilst the activation energies of the lithium and boron releases were in the range of a mixed reaction, the higher activation energy of sodium at lower temperatures combined with its non-Arrhenius behaviour suggested the dissolution processes of lithium and sodium differed. These observations were attributed to the preference of sodium to charge compensate the boron network.
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