The dehydrogenative oxidation of aryl methanols using an oxygen bridged [Cu–O–Se] bimetallic catalyst
The dehydrogenative oxidation of aryl methanols using an oxygen bridged [Cu–O–Se] bimetallic catalyst
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氧桥[Cu−O−Se]双金属催化剂对芳基甲醇的脱氢氧化
DOI：
10.1039/d1nj00712b
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发表时间：
2021
影响因子：
3.3
通讯作者：
Rout, Laxmidhar
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Choudhury, Prabhupada;Behera, Pradyota Kumar;Bisoyi, Tanmayee;Sahu, Santosh Kumar;Sahu, Rashmi Ranjan;Prusty, Smruti Ranjita;Stitgen, Abigail;Scanlon, Joseph;Kar, Manoranjan;Rout, Laxmidhar
本文报道了一种廉价的CuSeO 3·2 H2O催化芳醇类化合物反式氧化的新方法。氧桥连[Cu-O-Se]双金属催化剂不仅比其它用于芳醇双金属氧化的催化剂便宜，而且在温和条件下和低浓度下也是有效的。标题反应与各种芳香族和杂芳香族甲醇实例进行，以高产率获得相应的羰基。这是第一个使用氧桥连的铜基双金属催化剂[Cu-O-Se]进行双金属苄基氧化的实施例。计算密度泛函理论研究揭示了同时的氢转移和铜氧键断裂，过渡态势垒高度为29.3 kcal mol−1。
Herein, we report a new protocol for the dehydrogenative oxidation of aryl methanols using the cheap and commercially available catalyst CuSeO3·2H2O. Oxygen-bridged [Cu–O–Se] bimetallic catalysts are not only less expensive than other catalysts used for the dehydrogenative oxidation of aryl alcohols, but they are also effective under mild conditions and at low concentrations. The title reaction proceeds with a variety of aromatic and heteroaromatic methanol examples, obtaining the corresponding carbonyls in high yields. This is the first example using an oxygen-bridged copper-based bimetallic catalyst [Cu–O–Se] for dehydrogenative benzylic oxidation. Computational DFT studies reveal simultaneous H-transfer and Cu–O bond breaking, with a transition-state barrier height of 29.3 kcal mol−1.
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