Surface Enrichment of Polymer-Grafted Nanoparticles in a Miscible Polymer Nanocomposite
Surface Enrichment of Polymer-Grafted Nanoparticles in a Miscible Polymer Nanocomposite
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可混溶聚合物纳米复合材料中聚合物接枝纳米颗粒的表面富集
DOI：
10.1021/acs.macromol.2c00839
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发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
5.5
通讯作者：
Composto, Russell J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Maguire, Shawn M.;Demaree, John Derek;Boyle, Michael J.;Keller, Austin W.;Bilchak, Connor R.;Kagan, Cherie R.;Murray, Christopher B.;Ohno, Kohji;Composto, Russell J.
我们表明，聚合物接枝纳米粒子（NP）最初良好地分散在聚合物基体中，在相图的一相区域热退火后偏析到薄膜的自由表面，因为接枝聚合物的表面能比基体聚合物低。结合原子力显微镜、透射电子显微镜和卢瑟福背散射光谱法，观察到 25/75 wt% PMMA NP/聚（苯乙烯-无规-丙烯腈）薄膜中聚（甲基丙烯酸甲酯）接枝二氧化硅 NP（PMMA NP）表面过量的演变与 150 °C 退火时间的函数关系（T<TLCST）。表面过剩的时间增长被解释为熵贡献、成分的表面能差异和弗洛里-哈金斯相互作用参数 χ 之间的竞争。首次在可混溶的聚合物纳米复合材料混合物中，将纳米颗粒表面偏析与类似聚合物共混物的理论预测进行了定量比较。这些研究为设计具有有利表面特性（例如润湿性和硬度）的聚合物纳米复合材料薄膜提供了见解，并激发了开发捕捉复杂聚合物纳米复合材料相行为的严格模型的需求。
We show that the polymer-grafted nanoparticles (NPs) initially well-dispersed in a polymer matrix segregate to the free surface of a film upon thermal annealing in the one-phase region of the phase diagram because the grafted polymer has a lower surface energy than the matrix polymer. Using a combination of atomic force microscopy, transmission electron microscopy, and Rutherford backscattering spectrometry, the evolution of the poly(methyl methacrylate)-grafted silica NP (PMMA NP) surface excess in 25/75 wt % PMMA NP/poly(styrene-ran-acrylonitrile) films is observed as a function of annealing time at 150 °C (T<TLCST). The temporal growth of the surface excess is interpreted as a competition between entropic contributions, surface energy differences of the constituents, and the Flory–Huggins interaction parameter, χ. For the first time in a miscible polymer nanocomposite mixture, quantitative comparisons of NP surface segregation are made with the predictions of theory derived for analogous polymer blends. These studies provide insight for designing polymer nanocomposite films with advantageous surface properties such as wettability and hardness and motivate the need for developing rigorous models that capture complex polymer nanocomposite phase behaviors.
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