Sulfite Reductase Structure at 1.6 Å: Evolution and Catalysis for Reduction of Inorganic Anions
Sulfite Reductase Structure at 1.6 Å: Evolution and Catalysis for Reduction of Inorganic Anions
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1.6 Å 的亚硫酸盐还原酶结构：无机阴离子还原的演化和催化
作者：
B. Crane;L. Siegel;E. Getzoff
硫和氮的生物地球化学循环的基本化学转化由亚硫酸盐和亚硝酸盐还原酶催化。利用天然亚铁血红素和Fe4S4簇辅助因子的多波长反常衍射(MAD)、多个同象取代和硒蛋氨酸序列标记，对催化亚硫酸盐还原为硫化物、亚硝酸盐还原为氨的六电子协同还原反应的大肠杆菌亚硫酸盐还原酶血红蛋白(SiRHP)的晶体结构进行了解析。多肽的双重对称性产生了一个独特的三域α/β折叠，它控制辅因子的组装和反应。SiRHP的对称性相关部分之间以及其他亚硫酸盐和亚硝酸盐还原酶之间的同源性区域揭示了稳定和功能的关键残基，并发现了氧化还原酶超家族共同的亚硫酸盐或亚硝酸盐还原酶重复序列(SNiRR)。马鞍状的铁血红素与Fe4S4簇共享半胱氨酸硫酸盐配体，并连接一个意想不到的磷酸阴离子。在底物络合物中，亚硫酸盐取代磷酸盐，并通过硫与铁铁结合。一个由正侧链、水分子和铁血红素羧酸盐组成的广泛的氢键网络可以激活S-O键进行还原切割。
Fundamental chemical transformations for biogeochemical cycling of sulfur and nitrogen are catalyzed by sulfite and nitrite reductases. The crystallographic structure of Escherichia coli sulfite reductase hemoprotein (SiRHP), which catalyzes the concerted six-electron reductions of sulfite to sulfide and nitrite to ammonia, was solved with multiwavelength anomalous diffraction (MAD) of the native siroheme and Fe 4S4 cluster cofactors, multiple isomorphous replacement, and selenomethionine sequence markers. Twofold symmetry within the 64-kilodalton polypeptide generates a distinctive three-domain α/β fold that controls cofactor assembly and reactivity. Homology regions conserved between the symmetry-related halves of SiRHP and among other sulfite and nitrite reductases revealed key residues for stability and function, and identified a sulfite or nitrite reductase repeat (SNiRR) common to a redox-enzyme superfamily. The saddle-shaped siroheme shares a cysteine thiolate ligand with the Fe4S4 cluster and ligates an unexpected phosphate anion. In the substrate complex, sulfite displaces phosphate and binds to siroheme iron through sulfur. An extensive hydrogen-bonding network of positive side chains, water molecules, and siroheme carboxylates activates S-O bonds for reductive cleavage.
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大肠杆菌亚硫酸盐还原酶的质子核磁共振：未连接的血红素蛋白亚基。
影响因子：
2.9
作者：
Kaufman,J;Spicer,LD;Siegel,LM
通讯作者：
Siegel,LM
来自普通脱硫弧菌的亚硫酸盐还原酶的表征。
DOI：
--
发表时间：
1984
期刊：
The Journal of biological chemistry
影响因子：
--
作者：
Huynh,BH;Kang,L;DerVartanian,DV;PeckJr,HD;LeGall,J
通讯作者：
LeGall,J
影响因子：
56.9
作者：
HENDRICKSON, WA
通讯作者：
HENDRICKSON, WA
大肠杆菌亚硫酸盐还原酶血红素蛋白亚基。
DOI：
--
发表时间：
1982
期刊：
The Journal of biological chemistry
影响因子：
--
作者：
Siegel,LM;Rueger,DC;Barber,MJ;Krueger,RJ;Orme-Johnson,NR;Orme-Johnson,WH
通讯作者：
Orme-Johnson,WH
影响因子：
56.9
作者：
YANG, W;HENDRICKSON, WA;SATOW, Y
通讯作者：
SATOW, Y