Multireference Density Functional Theory for Describing Ground and Excited States with Renormalized Singles.
Multireference Density Functional Theory for Describing Ground and Excited States with Renormalized Singles.
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DOI：
10.1021/acs.jpclett.1c03913
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发表时间：
2022-01-27
影响因子：
5.7
通讯作者：
Yang, Weitao
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Li, Jiachen;Chen, Zehua;Yang, Weitao
我们应用重正化单重态（RS）的多参考密度泛函理论（DFT）计算的基态和激发态的准确能量。多参考密度泛函方法将N电子系统的总能量确定为密度泛函近似（DFA）的（N − 2）电子能量和粒子-粒子Tamm-Dancoff近似（ppTDA）的双电子加成能量之和，自然包括多参考描述。ppTDA@RS-DFA方法在计算双电子加成能时，采用了捕获所有单电子贡献的RS哈密顿量，并采用优化有效势方法对其总能量进行了优化。它显著改进了原始ppTDA@DFA。对于基态，ppTDA@RS-DFA适当地描述了测试的解离曲线和乙烯的双键旋转。对于激发态，ppTDA@RS-DFA提供准确的激发能，并在很大程度上消除了DFA的依赖性。因此，ppTDA@RS-DFA为具有静态相关性的系统提供了有效的多参考方法。
We applied renormalized singles (RS) in the multireference density functional theory (DFT) to calculate accurate energies of ground and excited states. The multireference DFT approach determines the total energy of the N-electron system as the sum of the (N − 2)-electron energy from a density functional approximation (DFA) and the two-electron addition energies from the particle–particle Tamm–Dancoff approximation (ppTDA), naturally including multireference description. The ppTDA@RS-DFA approach uses the RS Hamiltonian capturing all singles contributions in calculating two-electron addition energies, and its total energy is optimized with the optimized effective potential method. It significantly improves the original ppTDA@DFA. For ground states, ppTDA@RS-DFA properly describes dissociation curves tested and the double bond rotation of ethylene. For excited states, ppTDA@RS-DFA provides accurate excitation energies and largely eliminates the DFA dependence. ppTDA@RS-DFA thus provides an efficient multireference approach to systems with static correlation.
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