From Bugs to Bioplastics: Total (+)-Dihydrocarvide Biosynthesis by Engineered Escherichia coli.
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DOI：
10.1002/cbic.201800606
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发表时间：
2019-03-15
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Scrutton NS
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Ascue Avalos GA;Toogood HS;Tait S;Messiha HL;Scrutton NS
单萜内酯衍生物(+)-二氢卡维德((+)-DHCD)可以聚合形成形状记忆聚合物。与 (R)-香芹酮化学合成相比，利用简单、廉价的碳源进行的合成生物学路线是一种有吸引力的替代路线。我们已经证明了一种原理验证的体内方法，可在大肠杆菌中从葡萄糖完全生物合成 (+)-DHCD (6.6 mg L−1)。该途径基于留兰香 (Mentha spicata) 生成 (R)-香芹酮的途径，并添加了“烯”还原酶和 Baeyer-Villiger 环己酮单加氧酶。与柠檬烯合成途径酶的共表达能够在一个微生物底盘内实现完整的生物催化生产。通过筛选途径基因的多个同源物，并结合选择性启动子和/或核糖体结合位点筛选的表达优化，成功生产了 (+)-DHCD。这项研究证明了合成生物学方法在开发真正可持续和可再生的生物塑料单体方面的潜在应用。 可持续、可再生的生物塑料单体：单萜 (+)-DHCD 可聚合形成形状记忆聚合物。我们已经展示了一种原理验证方法，基于改良的 M. spicata 生物合成途径，在大肠杆菌中从葡萄糖完全生物合成 (+)-DHCD。这种来自简单、廉价碳源的路线比 (R)-香芹酮的替代化学合成更有吸引力。
The monoterpenoid lactone derivative (+)‐dihydrocarvide ((+)‐DHCD) can be polymerised to form shape‐memory polymers. Synthetic biology routes from simple, inexpensive carbon sources are an attractive, alternative route over chemical synthesis from (R)‐carvone. We have demonstrated a proof‐of‐principle in vivo approach for the complete biosynthesis of (+)‐DHCD from glucose in Escherichia coli (6.6 mg L−1). The pathway is based on the Mentha spicata route to (R)‐carvone, with the addition of an ′ene′‐reductase and Baeyer–Villiger cyclohexanone monooxygenase. Co‐expression with a limonene synthesis pathway enzyme enables complete biocatalytic production within one microbial chassis. (+)‐DHCD was successfully produced by screening multiple homologues of the pathway genes, combined with expression optimisation by selective promoter and/or ribosomal binding‐site screening. This study demonstrates the potential application of synthetic biology approaches in the development of truly sustainable and renewable bioplastic monomers. Sustainable, renewable bioplastic monomers: The monoterpenoid (+)‐ DHCD can be polymerised to form shape‐memory polymers. We have demonstrated a proof‐of‐principle approach to the complete biosynthesis of (+)‐ DHCD from glucose in E. coli, based on a modified M. spicata biosynthetic pathway. This route from a simple, inexpensive carbon source is more attractive than the alternative chemical synthesis from (R)‐carvone.
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