Size-resolved infrared spectroscopic study of structural transitions in sodium-doped (H₂O)n clusters containing 10-100 water molecules.
Size-resolved infrared spectroscopic study of structural transitions in sodium-doped (H₂O)n clusters containing 10-100 water molecules.
复制标题
含有 10-100 个水分子的钠掺杂 (HâO)n 簇结构转变的尺寸分辨红外光谱研究
DOI：
10.1021/jp509883m
复制
发表时间：
2015
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
T. Zeuch
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
F. Zurheide;C. W. Dierking;C. C. Pradzynski;R. M. Forck;F. Flüggen;U. Buck;T. Zeuch
在含有10-100个水分子的水团簇中，结构转变发生在没有内部溶剂化水分子的“全表面”结构到具有三维结构的无定形水团簇之间。通过对钠掺杂(H2O)团簇的红外激发调制光电离光谱的严格尺寸选择，探索了这种结构的演化。从3200 cm-1到3400 cm-1的相对吸收观察到完全配位的内部水分子的出现，这与理论预测和早期的实验研究一致。分析还表明，中等尺寸的水团簇(n=40-65)不能顺利地连接最大和最小分析尺寸区域(n=15-35和n=100-150)中的结构，这与以前的报告一致，这些报告表明出现了异常稳定的水团簇异构体ATN=51、53、55和57。在M_n=49~n=55的离子产额范围内，观察到了总红外信号增益的平台和自由OH伸缩振子吸收分布的特征。最近报道的n=51和n=54的全局极小值结构表明，在这个尺寸范围内的奇数团簇中存在周面内环，这可能会影响团簇(表面)的稳定性和自由OH拉伸吸收峰的形状。讨论了纯水团簇和掺钠水团簇结构之间的潜在联系，以及阴离子水团簇光电子能谱中溶剂化电子的特征。
In water clusters containing 10–100 water molecules the structural transition takes place between “all surface” structures without internally solvated water molecules to amorphous water clusters with a three dimensionally structured interior. This structural evolution is explored with rigorous size selection by IR excitation modulated photoionization spectroscopy of sodium-doped (H2O)nclusters. The emergence of fully coordinated interior water molecules is observed by an increased relative absorption from 3200 to 3400 cm–1in agreement with theoretical predictions and earlier experimental studies. The analysis has also shown that the intermediate-sized water clusters (n= 40–65) do not smoothly link the structures in the largest and smallest analyzed size regions (n= 15–35 andn= 100–150) in line with previous reports suggesting the appearance of exceptionally stable water cluster isomers atn= 51, 53, 55, and 57. In the size range fromn= 49 ton= 55 a reduced ion yield, a plateau in the total IR signal gain and signatures in the distribution of free OH stretch oscillator absorption have been observed. Recently reported putative global minima structures forn= 51 andn= 54 point to the presence of periplanar interior rings in odd-numbered clusters in this size range, which may affect cluster (surface) stability and the shape of the free OH stretch absorption peak. Potential links between pure and sodium-doped water cluster structures and the signatures of solvated electrons in photoelectron spectra of anionic water clusters are discussed.
登录
查看更多内容
钠原子与液体甘油的碰撞：溶剂化和电离的见解。
影响因子：
15
作者：
Justin P. Wiens;G. Nathanson;W. Alexander;T. Minton;S. Lakshmi;G. Schatz
通讯作者：
G. Schatz
团簇光束的散射分析：小Ar n团簇的形成和破碎
DOI：
--
发表时间：
1984
期刊：
影响因子：
--
作者：
U. Buck;H. Meyer
通讯作者：
H. Meyer
团簇中多余电子的光谱学和动力学
影响因子：
1.7
作者：
D. Neumark
通讯作者：
D. Neumark
关于大气自由基和云滴之间的相互作用：界面的分子图片
DOI：
--
发表时间：
2003
影响因子：
11.1
作者：
Q. Shi;S. D. Belair;J. S. Francisco;S. Kais
通讯作者：
S. Kais
影响因子：
56.9
作者：
Pradzynski, Christoph C.;Forck, Richard M.;Buck, Udo
通讯作者：
Buck, Udo