Reverse water-gas shift chemistry inside a supersonic molecular beam nozzle
Reverse water-gas shift chemistry inside a supersonic molecular beam nozzle
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超音速分子束喷嘴内的逆水煤气变换化学
DOI：
10.1016/j.apsusc.2020.145985
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发表时间：
2020
影响因子：
6.7
通讯作者：
Sibener, S.J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Thompson, Rebecca S.;Langlois, Grant G.;Li, Wenxin;Brann, Michelle R.;Sibener, S.J.
在无法进行简单热解的温度条件下，对超声速分子束喷嘴金属表面进行电阻加热，可以有效地将稀释在h2o2中的co2通过逆水气变换（RWGS）反应转化为CO和h2o。在1000 K以上的喷嘴温度下，co2到CO的转化率（此处称为“RWGS产量”）超过80%，并伴有可检测到的甲烷副产物。喷嘴的不锈钢表面似乎作为多相催化剂促进了反应。观察到反应产率随喷嘴温度的升高而升高，当气体混合物中含有大量过量的H2时，反应产率随喷嘴停滞压力的升高而降低。利用反应与停滞压力的反比关系提出了反应机理。通过调整反应物分压和喷嘴反应器内停留时间，可以对机理进行额外的动力学控制，突出了该方法在筛选多相催化反应方面的实用性，可以对质量流量、压力和温度进行精细控制。因此，这项研究的结果为高效、高压、在线催化提供了一条途径，也为快速评估正在开发的新催化剂的可行性提供了一种方法。
Resistive heating of the metal surface of a supersonic molecular beam nozzle is shown to be very effective in converting CO2diluted in H2to CO and H2Oviathe reverse water–gas shift (RWGS) reaction at temperatures that preclude simple pyrolysis. The conversion of CO2to CO, referred to herein as “RWGS yield,” exceeds 80% at nozzle temperature above 1000 K, with a detectable methane byproduct. The stainless-steel surface of the nozzle appears to facilitate the reaction as a heterogeneous catalyst. Reaction yield is observed to increase with nozzle temperature and, when the gas mixture contains a significant excess of H2, decrease with increasing in nozzle stagnation pressure. The inverse dependence of the reaction on stagnation pressure is used to propose a reaction mechanism. Additional kinetic control over the mechanism is afforded by adjusting reactant partial pressures and residence times inside the nozzle reactor, highlighting this method’s utility in screening heterogeneous catalysis reactions with fine control over mass flow rates, pressure, and temperature. The results of this study, therefore, present a route to efficient, high pressure, inline catalysis as well as a method to rapidly assess the viability of new catalysts in development.
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