"Three-dimensional hybridization" with polyvalent DNA-gold nanoparticle conjugates.
"Three-dimensional hybridization" with polyvalent DNA-gold nanoparticle conjugates.
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DOI：
10.1021/ja804266j
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发表时间：
2008-09-10
影响因子：
15
通讯作者：
Mirkin CA
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hurst SJ;Hill HD;Mirkin CA
我们已经确定了稳定 DNA-Au NP 聚集体所需的最小碱基配对数量，作为直径在 15 至 150 nm 之间的颗粒盐浓度的函数。值得注意的是，我们发现包含单碱基对相互作用的序列能够实现 150 nm DNA-Au NP 之间的杂交。虽然传统的 DNA 杂交涉及两条链在一维（1D、Z）上相互作用，但我们提出，多价 DNA-Au NP 缀合物聚集体中的杂交发生在三维（许多垂直于 X、Y 平面的寡核苷酸进行碱基配对），使得每条 DNA 链具有三个或更少碱基对的纳米粒子组装成为可能。这些研究使我们能够比较游离在溶液中和结合到纳米颗粒表面的双链 DNA 的稳定性。我们估计，必须将 4-8、6-19 或 8-33 个额外的 DNA 碱基添加到游离双链 DNA 中，才能分别达到与 15、60 或 150 nm DNA-Au NP 形成的杂交系统相当的熔解温度。此外，我们估计 15 nm DNA-Au NP（3 个碱基对）的平衡结合常数 (Keq) 比相应的无纳米粒子系统的 Keq 高约 3 个数量级。
We have determined the minimum number of base pairings necessary to stabilize DNA–Au NP aggregates as a function of salt concentration for particles between 15 and 150 nm in diameter. Significantly, we find that sequences containing a single base pair interaction are capable of effecting hybridization between 150 nm DNA–Au NPs. While traditional DNA hybridization involves two strands interacting in one dimension (1D, Z), we propose that hybridization in the context of an aggregate of polyvalent DNA–Au NP conjugates occurs in three dimensions (many oligonucleotides oriented perpendicular to the X, Y plane engage in base pairing), making nanoparticle assembly possible with three or fewer base pairings per DNA strand. These studies enabled us to compare the stability of duplex DNA free in solution and bound to the nanoparticle surface. We estimate that 4–8, 6–19, or 8–33 additional DNA bases must be added to free duplex DNA to achieve melting temperatures equivalent to hybridized systems formed from 15, 60, or 150 nm DNA–Au NPs, respectively. In addition, we estimate that the equilibrium binding constant (Keq) for 15 nm DNA–Au NPs (3 base pairs) is ~3 orders of magnitude higher than the Keq for the corresponding nanoparticle free system.
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