Caterpillar track complexes in template-directed synthesis and correlated molecular motion.
Caterpillar track complexes in template-directed synthesis and correlated molecular motion.
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DOI：
10.1002/anie.201412293
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发表时间：
2015-04-27
影响因子：
16.6
通讯作者：
Anderson, Harry L.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Liu, Shiqi;Kondratuk, Dmitry V.;Rousseaux, Sophie A. L.;Gil-Ramirez, Guzman;O'Sullivan, Melanie C.;Cremers, Jonathan;Claridge, Tim D. W.;Anderson, Harry L.
对星形模板的结构进行小的改变完全改变其操作模式。六吡啶基模板指导卟啉二聚体向环状六聚体的转化，但删除一个吡啶位点将产物改变为环状十聚体，而删除两个结合位点将产物改变为环状八聚体。这种令人惊讶的选择性转换可以通过2：1履带复合物的形成来解释，其中两个模板轮结合在纳米环内。也可以通过将六吡啶基模板结合在8-和10-卟啉纳米环内来制备履带复合物。NMR交换光谱（EXSY）的实验表明，这些配合物表现出相关的运动，其中两个模板轮的对旋旋转耦合到纳米环轨道的旋转。在10-卟啉系统的情况下，相关的运动可以通过在两个模板之间结合二氯化钯（II）来锁定。
Small alterations to the structure of a star-shaped template totally change its mode of operation. The hexapyridyl template directs the conversion of a porphyrin dimer to the cyclic hexamer, but deleting one pyridine site changes the product to the cyclic decamer, while deleting two binding sites changes the product to the cyclic octamer. This surprising switch in selectivity is explained by the formation of 2:1 caterpillar track complexes, in which two template wheels bind inside the nanoring. Caterpillar track complexes can also be prepared by binding the hexapyridyl template inside the 8- and 10-porphyrin nanorings. NMR exchange spectroscopy (EXSY) experiments show that these complexes exhibit correlated motion, in which the conrotatory rotation of the two template wheels is coupled to rotation of the nanoring track. In the case of the 10-porphyrin system, the correlated motion can be locked by binding palladium(II) dichloride between the two templates.
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