Single-molecule Detection of Ultrafast Biomolecular Dynamics with Nanophotonics.
Single-molecule Detection of Ultrafast Biomolecular Dynamics with Nanophotonics.
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利用纳米光子学进行超快生物分子动力学的单分子检测。
DOI：
10.1021/jacs.1c09387
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发表时间：
2022
影响因子：
15
通讯作者：
Schuler,Benjamin
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Nüesch,MarkF;Ivanović,MilošT;Claude,Jean-Benoît;Nettels,Daniel;Best,RobertB;Wenger,Jérôme;Schuler,Benjamin
单分子福斯特共振能量转移（FRET）是一种多功能的技术，用于探测生物分子的结构和动力学，即使在异质系综。然而，由于每个分子有限的荧光亮度和相对较长的荧光寿命，探测纳秒时间尺度的超快结构动力学迄今为止一直非常具有挑战性。在这里，我们证明了零模式波导中的纳米光子荧光增强能够通过显着提高时间分辨率来测量先前无法访问的低纳秒动态，并将数据采集时间减少了一个数量级以上。作为一个典型的例子，我们使用这种方法来探测一个短的内在无序肽，以前无法与单分子FRET测量的动态。我们表明，我们现在能够检测到这种肽中的低纳秒相关性，并且我们结合全原子分子动力学模拟对潜在的距离分布和动力学进行了详细的解释，这与实验非常吻合。我们期望这种结合的方法将广泛适用于非常快速的生物分子动力学的调查。
Single-molecule Förster resonance energy transfer (FRET) is a versatile technique for probing the structure and dynamics of biomolecules even in heterogeneous ensembles. However, because of the limited fluorescence brightness per molecule and the relatively long fluorescence lifetimes, probing ultrafast structural dynamics in the nanosecond time scale has thus far been very challenging. Here, we demonstrate that nanophotonic fluorescence enhancement in zero-mode waveguides enables measurements of previously inaccessible low-nanosecond dynamics by dramatically improving time resolution and reduces data acquisition times by more than an order of magnitude. As a prototypical example, we use this approach to probe the dynamics of a short intrinsically disordered peptide that were previously inaccessible with single-molecule FRET measurements. We show that we are now able to detect the low-nanosecond correlations in this peptide, and we obtain a detailed interpretation of the underlying distance distributions and dynamics in conjunction with all-atom molecular dynamics simulations, which agree remarkably well with the experiments. We expect this combined approach to be widely applicable to the investigation of very rapid biomolecular dynamics.
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影响因子：
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通讯作者：
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DOI：
--
发表时间：
2019
影响因子：
11.1
作者：
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通讯作者：
Loukas Petridis
DOI：
10.1126/science.aan1133
发表时间：
2018-01-19
期刊：
Science (New York, N.Y.)
影响因子：
--
作者：
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通讯作者：
M. Zweckstetter