Nitrosylation of Nitric-Oxide-Sensing Regulatory Proteins Containing [4Fe-4S] Clusters Gives Rise to Multiple Iron-Nitrosyl Complexes.
Nitrosylation of Nitric-Oxide-Sensing Regulatory Proteins Containing [4Fe-4S] Clusters Gives Rise to Multiple Iron-Nitrosyl Complexes.
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DOI：
10.1002/anie.201607033
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发表时间：
2016-11-14
影响因子：
16.6
通讯作者：
Cramer, Stephen P.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Serrano, Pauline N.;Wang, Hongxin;Crack, Jason C.;Prior, Christopher;Hutchings, Matthew I.;Thomson, Andrew J.;Kamali, Saeed;Yoda, Yoshitaka;Zhao, Jiyong;Hu, Michael Y.;Alp, Ercan E.;Oganesyan, Vasily S.;Le Brun, Nick E.;Cramer, Stephen P.
关键词：
蛋白质结合的铁硫（Fe-S）簇与一氧化氮（NO）的反应在NO介导的毒性和信号传导中起着关键作用。NO与含有Fe-S簇的DNA调节蛋白的反应机制的阐明受到缺乏有关所形成的铁-亚硝酰基产物性质的信息的阻碍。在此，我们报告了核共振振动光谱（NRVS）和密度泛函理论（DFT）计算，确定了WhiD和NsrR中的NO反应产物，这些调节蛋白使用[4Fe-4S]簇来感测NO。这项工作表明，亚硝基化产生了多种结构上与拟南芥素红酯相关的产物（RRE，[Fe 2（NO）4（Cys）2]）和黄曲霉素黑盐（RBS，[Fe 4（NO）7S 3]）。在后一种情况下，NRVS光谱的Fe−S区域没有32 S/34 S位移，这表明可能形成了一种新的物质，即黑素黑酯（RBE），其中一个或多个硫化物配体被巯基化半胱氨酸取代。
The reaction of protein‐bound iron–sulfur (Fe‐S) clusters with nitric oxide (NO) plays key roles in NO‐mediated toxicity and signaling. Elucidation of the mechanism of the reaction of NO with DNA regulatory proteins that contain Fe‐S clusters has been hampered by a lack of information about the nature of the iron‐nitrosyl products formed. Herein, we report nuclear resonance vibrational spectroscopy (NRVS) and density functional theory (DFT) calculations that identify NO reaction products in WhiD and NsrR, regulatory proteins that use a [4Fe‐4S] cluster to sense NO. This work reveals that nitrosylation yields multiple products structurally related to Roussin's Red Ester (RRE, [Fe2(NO)4(Cys)2]) and Roussin's Black Salt (RBS, [Fe4(NO)7S3]. In the latter case, the absence of 32S/34S shifts in the Fe−S region of the NRVS spectra suggest that a new species, Roussin's Black Ester (RBE), may be formed, in which one or more of the sulfide ligands is replaced by Cys thiolates.
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影响因子：
8.4
作者：
Lauterbach L;Wang H;Horch M;Gee LB;Yoda Y;Tanaka Y;Zebger I;Lenz O;Cramer SP
通讯作者：
Cramer SP
影响因子：
16.6
作者：
Kamali, Saeed;Wang, Hongxin;Cramer, Stephen P.
通讯作者：
Cramer, Stephen P.
DOI：
10.1074/jbc.m115.693192
发表时间：
2016-04-15
期刊：
The Journal of biological chemistry
影响因子：
--
作者：
Crack JC;Svistunenko DA;Munnoch J;Thomson AJ;Hutchings MI;Le Brun NE
通讯作者：
Le Brun NE
影响因子：
2.8
作者：
Chen, Tai-Nan;Lo, Feng-Chun;Liaw, Wen-Feng
通讯作者：
Liaw, Wen-Feng
影响因子：
4.9
作者：
Fitzpatrick, Jessica;Kalyvas, Harris;Kim, Eunsuk
通讯作者：
Kim, Eunsuk