Selective photocatalytic reduction CO2 to CH4 on ultrathin TiO2 nanosheet via coordination activation
Selective photocatalytic reduction CO2 to CH4 on ultrathin TiO2 nanosheet via coordination activation
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通过配位活化在超薄 TiO2 纳米片上选择性光催化还原 CO2 为 CH4
DOI：
10.1016/j.apcatb.2021.120000
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发表时间：
2021-02
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Ling Wu
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhiwen Wang;Qiang Wan;Yingzhang Shi;Huan Wang;Yueyue Kang;Shuying Zhu;Sen Lin;Ling Wu
具有丰富的Ti 3+位的超薄TiO 2纳米片（NST）被开发作为光催化剂，其表现出高的产率（147.2 μmol g−1h−1）和对CO2到CH 4的选择性（96.8%）。原位FTIR、原位EPR和密度泛函理论（DFT）计算结果表明，CO2在NST表面通过形成桥联Ti···CO2-··Ti配位物种而被选择性活化，不仅降低了活化能垒，而且决定了CH 4的选择性.此外，NST具有较好的光生电子-空穴分离和转移能力，可快速将电子提供给CO2分子，通过Ti-C配位键高效生成CH 4。最后，从分子水平上探讨了配位活化与协同效应的可能机理。该研究为设计高效的光催化剂和通过配位活化调节产物的选择性提供了理论依据。
Ultrathin TiO2nanosheet (NST) with abundant Ti3+sites is developed as a photocatalyst which exhibits a high yield (147.2 μmol g−1h−1) and selectivity (96.8%) for CO2to CH4. The results of in situ FTIR, in situ EPR and density functional theory (DFT) calculation suggest that CO2would be selectively activated on NST surface via forming the bridging Ti···CO2−···Ti coordination species which not only lowers the activation energy barrier, but also determines the selectivity of CH4. Additionally, NST with the better separation and transfer ability for photogenerated electrons-holes can fleetly supply the electrons to CO2molecules for high efficiently producing CH4via the Ti-C coordination bond. Finally, a possible mechanism of the synergistic effect about coordination-activation and photocatalysis is discussed at a molecule level. This work would offer a perspective for designing an effective photocatalyst and tailoring the selectivity of products by coordination activation.
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