Maximum Likelihood Analysis of Reaction Coordinates during Solidification in Ni.
Maximum Likelihood Analysis of Reaction Coordinates during Solidification in Ni.
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Ni凝固过程中反应坐标的最大似然分析
DOI：
10.1021/acs.jpcb.8b08718
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发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
J. Rogal
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
G. Diaz Leines;J. Rogal
了解晶体成核的基本机制是预测和控制材料性能的一个基本方面。经典成核理论（CNT）假设均匀成核通过过冷液体内的随机波动发生，生长团簇的结构类似于最稳定的体相，并且核尺寸是该过程的唯一反应坐标（RC）。然而，已知许多材料在结晶过程中表现出多个步骤，形成不同的多晶型物。因此，经常需要更复杂的RC来捕获关于流程的所有相关信息。在这里，我们采用过渡路径采样连同候选顺序参数的最大似然分析，以确定合适的RC在Ni凝固过程中的成核机制。与CNT相反，重加权路径系综的分析表明，围绕着晶体簇的预结构化液体区域是一个相关的序参数，增强了RC，因此在描述核和界面自由能中起着关键作用。我们表明，出现在液体内的预结构化的液体簇作为前体的结晶在一个非经典的两步机制，这预先确定了所选择的多晶型物的协调。
Understanding the underlying mechanism of crystal nucleation is a fundamental aspect in the prediction and control of materials properties. Classical nucleation theory (CNT) assumes that homogeneous nucleation occurs via random fluctuations within the supercooled liquid, that the structure of the growing clusters resembles the most stable bulk phase, and that the nucleus size is the sole reaction coordinate (RC) of the process. Many materials are, however, known to exhibit multiple steps during crystallization, forming different polymorphs. As a consequence, more complex RCs are often required to capture all relevant information about the process. Here, we employ transition path sampling together with a maximum likelihood analysis of candidate order parameters to identify suitable RCs for the nucleation mechanism during solidification in Ni. In contrast to CNT, the analysis of the reweighted path ensemble shows that a prestructured liquid region that surrounds the crystal cluster is a relevant order parameter that enhances the RC and therefore plays a key role in the description of the nucleus and the interfacial free energy. We demonstrate that prestructured liquid clusters that emerge within the liquid act as precursors of the crystallization in a nonclassical two-step mechanism, which predetermines the coordination of the selected polymorphs.
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影响因子：
3.4
作者：
J. Russo;Hajime Tanaka
通讯作者：
J. Russo;Hajime Tanaka
影响因子：
4.6
作者：
Russo, John;Tanaka, Hajime
通讯作者：
Tanaka, Hajime
DOI：
10.1063/1.4980082
发表时间：
2017-04
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
--
作者：
Grisell Díaz Leines;R. Drautz;J. Rogal
通讯作者：
Grisell Díaz Leines;R. Drautz;J. Rogal
重新加权的路径集成。
影响因子：
4.4
作者：
J. Rogal;W. Lechner;J. Juraszek;B. Ensing;P. Bolhuis
通讯作者：
P. Bolhuis
DOI：
10.1073/pnas.1001040107
发表时间：
2010-08-10
影响因子：
11.1
作者：
Kawasaki, Takeshi;Tanaka, Hajime
通讯作者：
Tanaka, Hajime