Charge Carrier Localization in Doped Perovskite Nanocrystals Enhances Radiative Recombination.
Charge Carrier Localization in Doped Perovskite Nanocrystals Enhances Radiative Recombination.
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DOI：
10.1021/jacs.1c01567
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发表时间：
2021-06-16
影响因子：
15
通讯作者：
Deschler F
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Feldmann S;Gangishetty MK;Bravić I;Neumann T;Peng B;Winkler T;Friend RH;Monserrat B;Congreve DN;Deschler F
基于卤化物钙钛矿的纳米晶为高效照明提供了一种很有前途的材料平台。利用瞬时光谱学方法研究了掺锰钙钛矿纳米晶CSPB(Cl，Br3)3的激发复合动力学。我们发现，掺杂增加了本征激子辐射复合率，这通常是一种具有挑战性的材料特性。在从头计算的支持下，我们可以将增强的发射率归因于通过破坏Mn掺杂的晶格周期性而增加了载流子局域化，从而增加了电子和空穴波函数的局部重叠，从而增加了附近激子的振子强度。我们关于提高钙钛矿纳米晶体发光效率的基本策略的报告对于最大化发光应用的效率将是有价值的。
Nanocrystals based on halide perovskites offer a promising material platform for highly efficient lighting. Using transient optical spectroscopy, we study excitation recombination dynamics in manganese-doped CsPb(Cl,Br)3 perovskite nanocrystals. We find an increase in the intrinsic excitonic radiative recombination rate upon doping, which is typically a challenging material property to tailor. Supported by ab initio calculations, we can attribute the enhanced emission rates to increased charge carrier localization through lattice periodicity breaking from Mn dopants, which increases the overlap of electron and hole wave functions locally and thus the oscillator strength of excitons in their vicinity. Our report of a fundamental strategy for improving luminescence efficiencies in perovskite nanocrystals will be valuable for maximizing efficiencies in light-emitting applications.
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