Prediction of Electronic Properties of Radical-Containing Polymers at Coarse-Grained Resolutions
Prediction of Electronic Properties of Radical-Containing Polymers at Coarse-Grained Resolutions
复制标题
粗粒度分辨率下含自由基聚合物的电子性质预测
DOI：
10.1021/acs.macromol.3c00141
复制
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
5.5
通讯作者：
de Pablo, Juan J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Alessandri, Riccardo;de Pablo, Juan J.
软电子材料的性质取决于电子和构象自由度在很大范围的时空尺度上的耦合。这种性质的描述需要多尺度方法，能够同时获取电子性质并采样软材料的构象空间。原则上，这可以通过将足够的构象采样所需的粗粒度(CG)方法与构象平均电子性质分布相结合来实现，方法是通过向后映射到原子分辨率水平模型和重复的量子化学计算。然而，这种方法的计算需求阻碍了它们在高通量计算机辅助软材料发现中的应用。在这里，我们提出了一种结合机器学习和CG技术的方法，可以在不牺牲精度的情况下取代传统的基于反向映射的方法。我们举例说明了一类新兴的软电子材料的方法，即非共轭、含自由基的聚合物，这是一种很有前途的全有机储能材料。有监督的机器学习模型被训练来学习在CG分辨率下电子性质对聚合物构象的依赖。然后，我们将保留电子结构信息的CG模型参数化，模拟CG凝聚相，并仅从CG自由度预测这些相的电子性质。我们通过将我们的方法与完全基于回溯映射的方法进行比较来验证我们的方法，并发现两种方法之间有很好的一致性。这项工作展示了所提出的方法在加速多尺度工作流方面的潜力，并为开发保留电子结构信息的CG模型提供了框架。
The properties of soft electronic materials depend on the coupling of electronic and conformational degrees of freedom over a wide range of spatiotemporal scales. The description of such properties requires multiscale approaches capable of, at the same time, accessing electronic properties and sampling the conformational space of soft materials. This could in principle be realized by connecting the coarse-grained (CG) methodologies required for adequate conformational sampling to conformationally averaged electronic property distributions via backmapping to atomistic-resolution level models and repeated quantum-chemical calculations. Computational demands of such approaches, however, have hindered their application in high-throughput computer-aided soft materials discovery. Here, we present a method that, combining machine learning and CG techniques, can replace traditional backmapping-based approaches without sacrificing accuracy. We illustrate the method for an emerging class of soft electronic materials, namely, nonconjugated, radical-containing polymers, promising materials for all-organic energy storage. Supervised machine learning models are trained to learn the dependence of electronic properties on polymer conformation at CG resolutions. We then parametrize CG models that retain electronic structure information, simulate CG condensed phases, and predict the electronic properties of such phases solely from the CG degrees of freedom. We validate our method by comparing it against a full backmapping-based approach and find good agreement between both methods. This work demonstrates the potential of the proposed method to accelerate multiscale workflows and provides a framework for the development of CG models that retain electronic structure information.
登录
查看更多内容
影响因子：
3.3
作者：
Jackson, Nicholas E.
通讯作者：
Jackson, Nicholas E.
影响因子：
19
作者：
Alessandri, Riccardo;Sami, Selim;Havenith, Remco W. A.
通讯作者：
Havenith, Remco W. A.
非共轭自由基聚合物中电荷传输的分子设计特征。
影响因子：
15
作者：
Ying Tan;Nicholas C Casetti;B. Boudouris;B. Savoie
通讯作者：
B. Savoie
氧铵阳离子对氮氧自由基可逆有机单电子氧化还原反应的结构意义
影响因子：
1.6
作者：
Yasunori Yonekuta;K. Oyaizu;H. Nishide
通讯作者：
H. Nishide
固态有机自由基聚合物的态密度和能量无序在电荷传输中的作用
DOI：
--
发表时间：
2015
期刊：
影响因子：
--
作者：
Travis W. Kemper;R. Larsen;T. Gennett
通讯作者：
T. Gennett