Singlet Fission in Quinoidal Oligothiophenes
Singlet Fission in Quinoidal Oligothiophenes
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醌型低聚噻吩中的单线态裂变
DOI：
10.1021/acs.jpcc.6b02263
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发表时间：
2016
影响因子：
3.7
通讯作者：
C. M. Marian
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
N. Elfers;I. Lyskov;J. D. Spiegel;C. M. Marian
醌型低聚噻吩的电子性质使它们在半导体技术中的应用令人感兴趣。由于它们非常大的单重态-三重态分裂，它们是单重态裂变（SF）的有希望的候选者，在这个过程中，最初激发的单重态被转化为两个三重态激子。因此，太阳能电池的效率可以提高，以克服肖克利-奎塞尔极限。在这里，我们调查的能力的醌式联噻吩在溶液中进行SF。我们计算了基态和低激发态，使用相结合的密度泛函理论和多参考组态相互作用的方法，包括色散校正。势能曲线沿着正常模式位移进行计算，以检测避免交叉之间的初始激发的明亮的单重态和暗的双激发态，可以解释为一个三重态对整体耦合到一个单重态1（TT）。所研究的醌型联噻吩满足SF的能量要求。与此相反，我们能够识别出两种与滑移堆积二聚体中的分子间SF过程相关的振动模式：一种促进坐标，它将明亮的单重态与1（TT）态耦合，另一种分离坐标，它将三重态定位在相应的单体上。这些结果阐明了形成的三重态对和分离的三重态激子后，明亮的单重态的初始光激发的机制。
The electronic properties of quinoidal oligithiophenes make them interesting for applications in semiconductor technology. Because of their very large singlet–triplet splitting, they are promising candidates for singlet fission (SF), a process in which an initially excited singlet state is converted into two triplet excitons. Thus, the efficiency of solar cells could be increased to overcome the Shockley-Queisser limit. Here, we investigate the ability of a quinoidal bithiophene to undergo SF in solution. We calculated the ground state and low-lying excited states using a combined density functional theory and multireference configuration interaction approach including dispersion corrections. Potential energy curves along normal mode displacements were computed to detect avoided crossings between the initially excited bright singlet state and a dark doubly excited state which can be interpreted as a triplet pair overall coupled to a singlet1(TT). The studied quinoidal bithiophene meets the energetic requirement for SF. A path enablingintramolecularSF could not be found. In contrast, we were able to identify two vibrational modes relevant for anintermolecularSF process in the slip-stacked dimer: A promoting coordinate that couples a bright singlet state with the1(TT) state and a separating coordinate that localizes the triplet states on the respective monomers. These results elucidate the mechanism underlying the formation of a triplet pair and the separation of the triplet excitons after initial photoexcitation of the bright singlet state.
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