Hierarchical Assembly of an Interlocked M(8) L(16) Container.
Hierarchical Assembly of an Interlocked M(8) L(16) Container.
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DOI：
10.1002/anie.201800490
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发表时间：
2018-05-04
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Clever GH
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Bloch WM;Holstein JJ;Dittrich B;Hiller W;Clever GH
8个PdII阳离子和16个菲衍生的桥联配体以60°咬合角自组装产生了一种新的M8L16金属超分子结构，由两个互锁的D 4h对称桶形容器组成。质谱、核磁共振光谱和X射线分析表明，这种自组装结构是一种非常大的“霍普夫链”索烃，具有通道状空腔，被NO3 −阴离子占据。当我们观察到在BF4 −阴离子存在下形成的M3L6和M4L8组装体的混合物发生硝酸盐触发的结构重排时，阴离子作为连锁模板的重要性变得迫在眉睫。此外，在制备己氧基官能化的类似物中利用了M8L16索烃的密集堆积结构，其进一步以可逆的方式自组装成囊泡样聚集体。
The self‐assembly of eight PdII cations and sixteen phenanthrene‐derived bridging ligands with 60° bite angles yielded a novel M8L16 metallosupramolecular architecture composed of two interlocked D 4h‐symmetric barrel‐shaped containers. Mass spectrometry, NMR spectroscopy, and X‐ray analysis revealed this self‐assembled structure to be a very large “Hopf link” catenane featuring channel‐like cavities, which are occupied by NO3 − anions. The importance of the anions as catenation templates became imminent when we observed the nitrate‐triggered structural rearrangement of a mixture of M3L6 and M4L8 assemblies formed in the presence of BF4 − anions into the same interlocked molecule. Furthermore, the densely packed structure of the M8L16 catenane was exploited in the preparation of a hexyloxy‐functionalized analogue, which further self‐assembled into vesicle‐like aggregates in a reversible manner.
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