Coherent and Incoherent Coupling Dynamics between Neutral and Charged Excitons in Monolayer MoSe2.
Coherent and Incoherent Coupling Dynamics between Neutral and Charged Excitons in Monolayer MoSe2.
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DOI：
10.1021/acs.nanolett.6b02041
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发表时间：
2016-08-10
期刊：
影响因子：
10.8
通讯作者：
Moody G
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hao K;Xu L;Nagler P;Singh A;Tran K;Dass CK;Schüller C;Korn T;Li X;Moody G
半导体过渡金属二卤化物的光学性质是由中性激子(电子-空穴对)和带电激子(三子)共同控制的，它们在室温下都是稳定的。虽然三子直接影响光电子器件中的电荷输运性质，但激子可能通过激子-三子耦合和转换现象而相互关联。在这项工作中，我们用光学二维相干谱揭示了单层MoSe_2中激子-三子耦合的相干和非相干性质以及相关的时间尺度。激子和三子之间的相干相互作用被明确地确定为光谱中持续数百飞秒的交叉峰的量子拍打。令人惊讶的是，在长达10ps的时间内，交叉峰的相对强度增加，这归因于可能由于声子辅助的上转换和下转换过程而导致的非相干能量转移，这些过程即使在低温下也是有效的。
The optical properties of semiconducting transition metal dichalcogenides are dominated by both neutral excitons (electron-hole pairs) and charged excitons (trions) that are stable even at room temperature. While trions directly influence charge transport properties in optoelectronic devices, excitons may be relevant through exciton-trion coupling and conversion phenomena. In this work, we reveal the coherent and incoherent nature of exciton-trion coupling and the relevant timescales in monolayer MoSe2 using optical two-dimensional coherent spectroscopy. Coherent interaction between excitons and trions is definitively identified as quantum beating of cross peaks in the spectra that persists for a few hundred femtoseconds. For longer times up to 10 ps, surprisingly, the relative intensity of the cross peaks increases, which is attributed to incoherent energy transfer likely due to phonon-assisted up-conversion and down-conversion processes that are efficient even at cryogenic temperature.
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