pH-Driven RNA Strand Separation under Prebiotically Plausible Conditions.
pH-Driven RNA Strand Separation under Prebiotically Plausible Conditions.
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DOI：
10.1021/acs.biochem.8b01080
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发表时间：
2018-11-13
期刊：
影响因子：
2.9
通讯作者：
Sutherland JD
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Mariani A;Bonfio C;Johnson CM;Sutherland JD
在没有遗传编码酶的情况下核酸的复制代表了细胞生命出现的关键过程。互补RNA链的重复分离是实现化学复制的多个循环所必需的，然而在合理的益生元条件下的热变性受到分离长RNA链所需的高温和并发降解途径的损害，后者由二价金属离子加速。在这里，我们展示了寡核糖核苷酸双链体的熔解温度如何通过pH值的变化来调节，从而能够在中等温度下分离RNA链。同时，在存在和不存在二价金属离子的情况下，在本文所述的酸变性条件下，磷酸二酯键断裂的风险降低。通过结合紫外线和圆二色性热研究和凝胶电泳，我们证明了地质pH值振荡的背景下的RNA链分离问题的相关性。我们的研究结果揭示了在益生元化学领域的新见解，支持可能发生非酶RNA复制的合理地球化学情景。
Replication of nucleic acids in the absence of genetically encoded enzymes represents a critical process for the emergence of cellular life. Repeated separation of complementary RNA strands is required to achieve multiple cycles of chemical replication, yet thermal denaturation under plausible prebiotic conditions is impaired by the high temperatures required to separate long RNA strands and by concurrent degradation pathways, the latter accelerated by divalent metal ions. Here we show how the melting temperature of oligoribonucleotide duplexes can be tuned by changes in pH, enabling the separation of RNA strands at moderate temperatures. At the same time, the risk of phosphodiester bond cleavage is reduced under the acid denaturation conditions herein described, both in the presence and in the absence of divalent metal ions. Through a combination of ultraviolet and circular dichroism thermal studies and gel electrophoresis, we demonstrate the relevance of geological pH oscillations in the context of the RNA strand separation problem. Our results reveal new insights in the field of prebiotic chemistry, supporting plausible geochemical scenarios in which non-enzymatic RNA replication might have taken place.
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