Network Size Control in Coordination Polymer Glasses and Its Impact on Viscosity and H<sup>+</sup> Conductivity
Network Size Control in Coordination Polymer Glasses and Its Impact on Viscosity and H<sup>+</sup> Conductivity
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配位聚合物玻璃中的网络尺寸控制及其对粘度和 H<sup> </sup> 电导率的影响
DOI：
10.1021/acs.chemmater.2c00494
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发表时间：
2022
影响因子：
8.6
通讯作者：
Horike Satoshi
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Ogawa Tomohiro;Takahashi Kazuki;Kurihara Takuya;Nagarkar Sanjog S.;Ohara Koji;Nishiyama Yusuke;Horike Satoshi
玻璃的网络结构是理解其块体力学和功能性质的关键。尽管人们对配位聚合物(CP)和金属有机骨架(MOF)玻璃越来越感兴趣，但CP/MOF玻璃配位网络(CN)的大分子调控仍未被探索。在这里，我们建议使用CP玻璃的CN尺寸来研究其网络相关的粘弹性性质和质子(H+)电导率。对不同锌/磷酸氢比(1：3，0.875：3，0.75：3)的Cp玻璃的结构分析表明，Cp玻璃的CN尺寸与比例有关。这些不同的CN尺寸导致了很大的粘度范围(η=106-101Pa.S)。与直觉相反的是，具有广泛粘度范围的CP玻璃表现出类似的高H+电导率(σ>；在120°C时为10-2S·cm-1)，具有轻微的网络依赖行为。这种具有高H+电导率的可调粘度使得可以对CP玻璃作为H2/O2燃料电池的电解液层进行比较分析。每个CP玻璃在燃料电池中都有很高的开路电压(>；0.95V)，最大功率密度(75-150 mW·cm-2)是由其粘度而不是H+电导率决定的。CN尺寸控制提供了一类新的电解液，克服了机械性能和离子传输动力学之间的权衡。
Network structures of glasses are essential to understanding their bulk mechanical and functional properties. Despite growing interests in coordination polymer (CP) and metal–organic framework (MOF) glasses, the macromolecular tuning of the coordination networks (CN) of CP/MOF glasses remains unexplored. Here, we propose the use of the CN size of CP glasses to investigate their network-dependent viscoelastic properties and proton (H+) conductivities. Structural analysis of the CP glasses having different ratios of Zn/HnPO4(1:3, 0.875:3, 0.75:3) exhibits ratio-dependent CN sizes. These diverse CN sizes resulted in a wide range of viscosity (η = 106–101Pa·s). The CP glasses with a wide range of viscosity exhibit, counterintuitively, similar high H+conductivities (σ > 10–2S·cm–1at 120 °C) with slight network-dependent behavior. This tunable viscosity with high H+conductivity enables the comparative analysis of CP glasses as an electrolyte layer in H2/O2fuel cells. Each CP glass showed a high open-circuit voltage (>0.95 V) in the fuel cell, and the maximum power densities (75–150 mW·cm–2) were dominated by its viscosity rather than H+conductivities. The CN size control provides a new class of electrolytes that overcome the trade-off between mechanical properties and ion transport dynamics.
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M. Inukai;Y. Nishiyama;Kayako Honjo;Chinmoy Das;S. Kitagawa;S. Horike
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