Molekulare Simulation der Wechselwirkung von Diffusion und Reaktion in porösen Medien

Obwohl Diffusions/Reaktionsänomene von uberragender Bedeutung für die Katalyse in porösen Trägern sind，gibt es努尔wenige Arbeiten die sich mit diesem Problem auf molekularem Niveau umfassend beschäftigen. Bisher bestehen im Wesentlichen zwei getrennte Arbeitsrichtungen，nämlich einerseits quantenmechanische Berechnungen von Reaktionspfaden am aktiven Zentrum und andererseits molekülmechanische Simulationen von Diffusionsvorgängen.他的前男友已经死了，他的丈夫已经死了。通过分子动力学（MD）、动力学Monte Carlo模拟（KMC）和密度泛函理论（DFT）的从头计算方法，对反应物、产物和化学反应扩散过程进行了数值模拟。在第一个Förderperiod中，我们发现了一种新的方法，即在Fe-ZSM-5沸石中用NO-取代N_2 O-Abbaus进行单核Fe-Zentren的量子化学反应。在Fe-ZSM-5中，N_2 O-Abbaus的反应机理是通过微动力学模型进行验证的。这件事是非常有意义的。在他喝醉之前。该项目在化学反应中的应用非常广泛，并在许多商业程序中得到应用（QChem 3.0，Chemshell，VASP）。Außerdem wurden Wechselenkungspotentiale für N2O und O2 zur Verwendung in klassischen Simulationen optimiert.这是一个非常重要的决定。为了有效地进行预测，我们采用了“反应性蒙特卡罗方法”和“非线性偏置蒙特卡罗方法”。在沸石中进行的预处理是可行的。这件事是非常有效的。

Obwohl Diffusions/Reaktionsphänomene von überragender Bedeutung für die Katalyse in porösen Trägern sind, gibt es nur wenige Arbeiten die sich mit diesem Problem auf molekularem Niveau umfassend beschäftigen. Bisher bestehen im Wesentlichen zwei getrennte Arbeitsrichtungen, nämlich einerseits quantenmechanische Berechnungen von Reaktionspfaden am aktiven Zentrum und andererseits molekülmechanische Simulationen von Diffusionsvorgängen. Der vorliegende Antrag zielt darauf ab, diese Gebiete zusammenzuführen. Es soll die Wechselwirkung zwischen der Diffusion von Reaktanten und Produkten und chemischen Reaktionen untersucht werden, wobei konsequent Daten aus molekularen Simulationen verwendet werden, beginnend mit DFT- und ab-initio-Rechnungen über Moleküldynamik (MD), kinetischen Monte Carlo-Simulationen (kMC) bis hin zu mesoskopischen Simulationen und Reaktorberechnungen. In der ersten Förderperiode wurde ein wesentlicher Fortschritt in der quantenchemischen Berechnung der Reaktionspfade des N2O-Abbaus mit NO-Beteiligung an mononuklearean Fe-Zentren in Fe-ZSM-5 erzielt. Außerdem wurde ein Reaktionsmechanismus des N2O-Abbaus auf dinuklearen Eisenzentren in Fe-ZSM-5 aufgestellt und mit Hilfe von mikrokinetischer Modellierung validiert. Die Ergebnisse dazu sind bereits veröffentlicht bzw. befinden sich im Druck. Im Rahmen dieser Projekte wurde ein sehr zuverlässiges Verfahren zur Berechnung von Übergangszuständen in chemischen Reaktionen entwickelt, das bereits in mehreren kommerziellen Programmen eingesetzt wird (QChem 3.0, Chemshell, VASP). Außerdem wurden Wechselwirkungspotentiale für N2O und O2 zur Verwendung in klassischen Simulationen optimiert. Eine Veröffentlichung dazu ist in Vorbereitung. Zur effizienten Berechnung von Reaktionsgleichgewichten in Poren wurde die „Reactive Monte Carlo Methode mit der „Configurational-bias Monte Carlo Methode kombiniert. Als Anwendungsbeispiel wurde die Propen Metathese in Zeolithen untersucht. Die Ergebnisse dazu sind bereits veröffentlicht.