Experimentelle und theoretische Untersuchungen der Wechselwirkung von einfachen Carbonylverbindungen mit strukturell unterschiedlichen Eisoberflächen

简单羰基化合物与结构不同的冰表面相互作用的实验和理论研究

• 批准号: 162121358
• 负责人: Professor Dr. Reinhard Zellner
• 金额: --
• 依托单位: Lehrstuhl für Theoretische Chemie
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Research Grants
• 财政年份: 2010
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2009-12-31 至 2014-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/162121358?language=en
• 关键词: Experimentelle; und; theoretische; Untersuchungen; der

Wegen ihrer hohen Dynamik, der wechselnden Morphologie und der Existenz kristalliner und nicht-kristalliner Phasen ist die Eisoberfläche eine der kompliziertesten Oberflächen. Experimentelle Untersuchungen zu den physikalischen und chemischen Eigenschaften sind deshalb schwierig, häufig nicht reproduzierbar und teilweise widersprüchlich. Dies gilt insbesondere auch für die Existenz und Bedeutung verschiedener Eismodifikationen in der Atmosphäre und deren Wechselwirkung mit dem Spurengashaushalt. In diesem Vorhaben werden Eisoberflächen durch Kondensation von Wasserdampf bei unterschiedlichen Temperaturen (T=150-230 K) und mit unterschiedlichen Depositionsraten erzeugt. Die Morphologie und Struktur dieser Oberflächen, sowie deren Dynamik, sollen erstmals durch eine Kombination von Elektronenmikroskopie (ESEM), Neutronenbeugung (NS) und Röntgendiffraktometrie (XRD) analysiert werden. Darüber hinaus soll das Adsorptionsverhalten von kleinen Carbonylverbindungen (CH3CHO, CH3COCH3, CH3COOH) auf diesen Oberflächen bezüglich der Kinetik, der Adsorptionsenthalpien und der zeitlichen Stabilität (Alterung) untersucht werden. Die Struktur der Adsorbate soll schließlich durch diffuse Reflektions-Infrarotspektroskopie (DRIFTS) charakterisiert werden. In Ergänzung zu den experimentellen Untersuchungen werden hoch-korrelierte quantenchemische Rechnungen auf strukturell und morphologisch unterschiedlichen Modelloberflächen durchgeführt, um die Wechselwirkungsenergien und die Strukturen von Eis-Carbonyl-Adsorbaten zu berechnen. Durch die Kombination von Experiment und Theorie erhoffen wir uns einerseits ein deutlich vertieftes Verständnis der Carbonyl-Eis-Wechselwirkung und deren Beeinflussung durch strukturelle/morphologische Oberflächeneffekte und andererseits die Weiterentwicklung theoretischer Methoden in der Behandlung von chemisorbierten Gasen auf festen und semi-fluiden Oberflächen.

我们知道动态、我们的形态、存在的晶体和非晶体阶段是上层的复杂测试。物理和化学特征实验是为了解决问题，并进行更广泛的研究。镀金是为了在空气净化器中实现存在和改变结构。在初始状态下，Eisoberflächen 会在未受热温度 (T=150-230 K) 下的水凝结和未受热沉积的影响。形态和结构的上层结构、动力分析、电子微分​​ (ESEM)、中子分析 (NS) 和衍射分析 (XRD) 分析的初始组合。吸附过程中的小羰基反应 (CH3CHO、CH3COCH3、CH3COOH) 会在动力学、吸附和温度稳定性 (Alterung) 下进行。吸附物的结构是漫反射反射-红外光谱 (DRIFTS) 的特征。在实验研究中，我们对量子化学研究中的结构和形态学进行了研究，其中包括了碳基吸附剂的Wechselwirkungsenergien和Strukturen 别列奇尼。实验与理论的结合是羰基结构/形态结构/形态结构效果和行为理论方法的复杂化 von chemisorbierten Gasen auf festen und semi-fluiden Oberflächen。