Experimentelle und theoretische Untersuchungen der Wechselwirkung von einfachen Carbonylverbindungen mit strukturell unterschiedlichen Eisoberflächen

简单羰基化合物与结构不同的冰表面相互作用的实验和理论研究

基本信息

项目摘要

Wegen ihrer hohen Dynamik, der wechselnden Morphologie und der Existenz kristalliner und nicht-kristalliner Phasen ist die Eisoberfläche eine der kompliziertesten Oberflächen. Experimentelle Untersuchungen zu den physikalischen und chemischen Eigenschaften sind deshalb schwierig, häufig nicht reproduzierbar und teilweise widersprüchlich. Dies gilt insbesondere auch für die Existenz und Bedeutung verschiedener Eismodifikationen in der Atmosphäre und deren Wechselwirkung mit dem Spurengashaushalt. In diesem Vorhaben werden Eisoberflächen durch Kondensation von Wasserdampf bei unterschiedlichen Temperaturen (T=150-230 K) und mit unterschiedlichen Depositionsraten erzeugt. Die Morphologie und Struktur dieser Oberflächen, sowie deren Dynamik, sollen erstmals durch eine Kombination von Elektronenmikroskopie (ESEM), Neutronenbeugung (NS) und Röntgendiffraktometrie (XRD) analysiert werden. Darüber hinaus soll das Adsorptionsverhalten von kleinen Carbonylverbindungen (CH3CHO, CH3COCH3, CH3COOH) auf diesen Oberflächen bezüglich der Kinetik, der Adsorptionsenthalpien und der zeitlichen Stabilität (Alterung) untersucht werden. Die Struktur der Adsorbate soll schließlich durch diffuse Reflektions-Infrarotspektroskopie (DRIFTS) charakterisiert werden. In Ergänzung zu den experimentellen Untersuchungen werden hoch-korrelierte quantenchemische Rechnungen auf strukturell und morphologisch unterschiedlichen Modelloberflächen durchgeführt, um die Wechselwirkungsenergien und die Strukturen von Eis-Carbonyl-Adsorbaten zu berechnen. Durch die Kombination von Experiment und Theorie erhoffen wir uns einerseits ein deutlich vertieftes Verständnis der Carbonyl-Eis-Wechselwirkung und deren Beeinflussung durch strukturelle/morphologische Oberflächeneffekte und andererseits die Weiterentwicklung theoretischer Methoden in der Behandlung von chemisorbierten Gasen auf festen und semi-fluiden Oberflächen.
因此,动力学、形态学和非线性和非线性相是一种复杂的上平面测试。物理和化学特性的实验研究结果令人震惊,但没有重现,也没有扩大范围。Dies gilt insbesondere auch für die bustenz und Bedeutung verbedener bustenmodifikationen in der Atmosphere äre und deren Wechselfenkung mit dem Spurengashaushalt.在这种预韦尔登沉积物中,通过在超低温(T=150-230 K)下的水热压缩作用和超低温的沉积速率来实现。形态学和结构学是一种上平面、下平面和下平面的动力学,可以通过电子显微镜(ESEM)、中子反射(NS)和X射线衍射(XRD)分析相结合的方法来确定。通过动力学、吸附作用和时间稳定性(Alterung)的改变,可使少量羰基化合物(CH 3CHO、CH 3COCH 3、CH 3COOH)在上表面上发生吸附。通过漫反射-红外光谱(DRIFTS)特性可使吸附剂溶液的结构变得光滑。在韦尔登的实验研究中,通过结构和形态学上的非结构化模型,对碳-羰基-吸附剂的吸附机理和结构进行了研究。通过实验与理论的结合,我们研究了一种通过结构/形态学上的影响来研究羰基-Eis-Wechselenkung和Beeinflusung的德国方法,并研究了在固定和半流动上处理化学吸附气体的Weiterentwicklung理论方法。

项目成果

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