Ab initio-Molekulardynamik-Simulationen wasserstoffverbrückter Systeme: von der Aggregationskinetik bis zur thermischen Umwandlung

氢键系统的从头算分子动力学模拟：从聚集动力学到热转化

• 批准号: 20989609
• 负责人: Professor Dr. Nikos L. Doltsinis
• 金额: --
• 依托单位: Institut für Festkörpertheorie
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Research Units
• 财政年份: 2006
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2005-12-31 至 2012-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/20989609?language=en
• 关键词: Ab; initio; Molekulardynamik; Simulationen; wasserstoffverbr

Mithilfe von ab initio-Molekulardynamiksimulationen werden die Systeme (Formamid)n(H2O)m, Tryptophan*(H2O)n und Phenylalanin*(H2O)n untersucht. Dabei wird die Systemgröße (n,m) systematisch variiert, angefangen bei den isolierten Molekülen über mikrosolvatisierte Cluster bis hin zur kondensierten, flüssigen und festen, Phase. Studiert werden in einem ersten Schritt die Strukturen und IR-Spektren der energetisch stabilsten lokalen Minima. Im zweiten Schritt interessiert vor allem die Dynamik von Konformationsänderungen und chemischen Umwandlungen durch Protonentransfer, wie z.B. die keto-enol-Reaktion des Formamids und der neutralzwitterionisch-Übergang der Aminosäuren. Entsprechende Aktivierungsbarrieren der freien Energie werden durch thermodynamische Integration berechnet. Darüber hinaus wird die Entstehung von Aggregaten, also der Zusammenstoß zweier Moleküle oder Cluster, simuliert. Die theoretischen Vorhersagen können unmittelbar mit den spektroskopischen Messungen im Düsenstrahl (Teilprojekt E), in Matrixisolation (Teilprojekt G) und an Co-Kristallisaten (Teilprojekt A) verglichen und zu deren Interpretation herangezogen werden.

Mithilfe von ab initio-分子动力学模拟韦尔登和色氨酸 *（H2O）n体系。Dabei wird die Systemgröße（n，m）systematisch variiert，angefangen bei den isolierten Molekülen über mikrosolvatisierte Cluster bis hin zur kondensierten，flüssigen und festen，Phase.在能量稳定的局部最小值的结构和红外光谱的第一个Schritt中加入韦尔登。Schritt对质子转移过程中的构象动力学和化学反应都很感兴趣。酮-烯醇-甲酰胺反应和氨基的中性化反应。Entsprechende Aktivierungsbarrieren der freien Energie韦尔登durch Escherichnet.因此，我们可以将聚集体的概念，也可以将聚集体的概念与聚集体的概念相结合。该理论在矩阵分离（Teilprojekt G）和协同解译（Teilprojekt A）中与Düsenstrahl（Teilprojekt E）中的spektroskopischen Messungen一起被证明是正确的，并在韦尔登中被证明是正确的。