Entwicklung und Untersuchung eines vom natürlichen Photosystem II inspirierten Wasseroxidationssystems aus Erdalkalimetall-Manganoxiden und Metalloporphyrinen

受自然光系统 II 启发,开发和研究碱土金属锰氧化物和金属卟啉的水氧化系统

基本信息

项目摘要

Bei der Entwicklung biomimetischer, manganbasierter Katalysatoren für die Wasseroxidation gelang uns jüngst mit der Darstellung und Untersuchung geschichteter Calcium- Manganoxide ein Durchbruch.Wir fanden mit diesen katalytisch aktiven Festkörpern Materialien, die strukturell dem katalytischen Zentrum des natürlichen Photosyntheseapparats für die Oxidation von Wasser in zentralen Aspekten ähnlich sind. Im hier vorgestellten Projekt ist geplant, diese Untersuchungen nun mit der Synthese einer ganzen Familie verwandter Manganoxide zu vertiefen und die Katalysatoren an elektro- und photochemische Systeme zu koppeln. Durch die Variation der Oxidzusammensetzung sollen die Katalysatoreigenschaften verbesserte werden. Zudem erhofft man sich über die Korrelation von Materialstruktur und Katalysegeschwindigkeit Hinweise zum Katalysemechanismus der Reaktion. Für die Kombination der Katalysatoren mit möglichst naturnahen Photoreaktionen werden in einem zweiten Projektteil verschiedene SnIV- und SbV- Porphyrin- Farbstoffe synthetisiert und genau untersucht.Diese Metalloporphyrine sind extrem elektronenarm und daher für Oxidationsreaktionen sehr gut geeignet. Im letzten Teil des Projekts werden die beiden Themen zusammengeführt, um aus den besten Oxidkatalysatoren und Porphyrinen der ersten Projektphase photokatalytische Gesamtsysteme zu konstruieren. Neben einer möglichen Anwendung der Ergebnisse in der künstlichen Photosynthese bieten die geplanten Untersuchungen auch die Chance, Schlüsselreaktionen der photosynthetischen Wasseroxidation mechanistisch zu untersuchen. Da es sich hierbei um einen der wichtigsten Prozesse der belebten Natur handelt, werden die Ergebnisse des Projekts auch für die bioanorganische Grundlagenforschung von großem Interesse sein.
在仿生学的发展中,锰基催化剂对水氧化的催化作用主要是通过对钙锰氧化物的催化和研究来实现的。我们用这种催化活性的Festkörpern材料,在Zentralen Aspekten ähnlich sind.建立了用于瓦塞尔水氧化的天然光合催化装置。在这个项目中,研究人员发现,在合成过程中,一系列的氧化锰被转化为催化剂,催化剂被转化为一个电-光化学系统。因此,氧化物的变化可由催化剂转化韦尔登决定。因此,人们必须研究材料结构与材料反应机理之间的关系。在SnIV-和SbV-卟啉- Farbstoffe合成和一般用途的两个项目中,催化剂与大部分天然光反应韦尔登的结合。金属卟啉是一种极端的电子设备,对氧化反应非常敏感。在项目韦尔登,我们将通过最好的氧化催化剂和卟啉,使第一个项目相光催化剂体系得以构建。因此,在植物光合作用过程中,植物的光合作用也有可能发生氧化反应,而植物光合作用的氧化反应则可能是植物光合作用的氧化反应。由于这是一个受自然保护的重要项目,因此韦尔登的项目成果也是为了大利益的生物无菌基础研究。

项目成果

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Layered manganese oxides for water-oxidation: alkaline earth cations influence catalytic activity in a photosystem II-like fashion
  • DOI:
    10.1039/c2sc20226c
  • 发表时间:
    2012-01-01
  • 期刊:
  • 影响因子:
    8.4
  • 作者:
    Wiechen, Mathias;Zaharieva, Ivelina;Kurz, Philipp
  • 通讯作者:
    Kurz, Philipp
Sn(IV) Metalloporphyrin/Co(III) Complex: An All-Abundant-Element System for the Photocatalytic Production of H2 in Aqueous Solution.
Sn(IV) 金属卟啉/Co(III) 配合物:用于在水溶液中光催化生产 H2 的全丰富元素系统
  • DOI:
    10.1021/acs.jpcb.5b03106
  • 发表时间:
    2015
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    L. Mintrop;J. Windisch;C. Gotzmann;R. Alberto;B. Probst;Ph. Kurz
  • 通讯作者:
    Ph. Kurz
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