Quanten Monte Carlo-Simulationen von molekularen Aggregaten bei endlichen Temperaturen

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Ab initio Quanten Monte Carlo Simulationen werden eingesetzt, um molekulare Aggregate bei endlichen Temperaturen in der Gasphase, in Edelgasmatrizen, sowie in Heliumclustern im Rahmen eines einheitlichen theoretischen Zugangs zu studieren. Hierbei werden die Aggregate mit Elektronenstrukturmethoden (Dichtefunktionaltheorie) behandelt, wohingegen die Umgebung über Wechselwirkungspotentiale angekoppelt wird. Der Schwerpunkt liegt im Bereich der Untersuchung des Einflusses von Umgebung, Temperatur, Quantenmechanik und Fluktuationen auf die Aggregation kleiner Moleküle und die Eigenschaften derartiger nicht-kovalenter Aggregate in direkter Ergänzung zu und in Unterstützung von Experimenten. Die in den Teilprojekten C (Havenith), E (Kleinermanns) und G (Sander) verwendeten experimentellen Methoden sind bzgl. der o.g. Parameter deutlich komplementär: ca. 10 K und Festkörperumgebung bei der Matrixisolationstechnik (G), weniger als 5 K ohne Umgebung im Düsenstrahl in der Gasphase (E) und weniger als 0.5 K in superfluiden Heliumtröpfchen (C). Insbesondere soll im Zusammenspiel mit den Teilprojekten C, E und G die schrittweise Mikrosolvatation von einfachen Säuren, von HCI über Ameisensäure bis hin zur Aminosäure Tryptophan, in kalten und ultrakalten Wasseraggregaten studiert werden. Die hierzu benötigten präzisen Molekül-Helium Potentiale werden in Zusammenarbeit mit Teilprojekt D (Jansen) dort speziell für den Einsatz in den Quanten Monte Carlo Simulationen entwickelt.