Ab initio Molecular Dynamics Studies of Aspects of the "Iron-Sulfur World Scenario"

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Mittels Car-Parrinello Molekulardynamik sollen einige Aspekte des so genannten "Eisen-Schwefel-Welt Szenarios" untersucht werden, einer der faszinierendsten und innovativsten Theorien zur Entstehung des Lebens auf der Erde. Wässrige Lösungen unter hohem Druck und bei hoher Temperatur, zusammen mit Eisensulfidoberflächen, sind hier notwendige Voraussetzungen für die vorbiologische Chemie. Ein entscheidender Schritt der vorgeschlagenen Reaktionsfolge, nämlich die Synthese von Polyglycin an der Pyrit-Wasser Phasengrenze unter extremen p/T Bedingungen, soll mit ab initio MD simuliert werden. Fragestellungen in diesem Zusammenhang betreffen die Adsorption von Glycin, den Reaktionsmechanismus und den Einfluss von Defekten in Gegenwart von heißem komprimiertem Wasser. Ein wichtiges Argument für das "Eisen-Schwefel-Welt Szenario" ist die Tatsache, dass Fe-S Komplexe die reaktiven Zentren von vielen Enzymen bilden, was möglicherweise ein Erbe der vorbiologischen Chemie ist. Daher werden wir in einem zweiten Zweig dieses Projektes solche Komplexe, eingebettet in eine Biomatrix, untersuchen. Zur näherungsweisen Beschreibung ihrer magnetischen Eigenschaften in einer dynamischen Simulation schlagen wir eine Implementierung des "Broken Symmetry" Ansatzes vor. Ähnlich wie die vor kurzem in unserer Gruppe entwickelte nichtadiabatische Dynamik basiert auch diese Methode auf der gleichzeitigen Propagation zweier elektronischer Zustände.