Modelling the oxygen evolving complex using molecular manganese vanadium oxide clusters

使用分子锰钒氧化物簇模拟析氧络合物

• 批准号: 231422594
• 负责人: Professor Dr. Carsten Streb
• 金额: --
• 依托单位: Department Chemie
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Research Grants
• 财政年份: 2012
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2011-12-31 至 2021-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/231422594?language=en
• 关键词: Modelling; oxygen; evolving; complex; using

Die lichtgetriebene Spaltung von Wasser in die Elemente Wasserstoff und Sauerstoff stellt eine viel verspechende Möglichkeit zur Wandlung von Sonnenenergie in speicherbare Energie dar. Die Wasseroxidation wird dabei als besonders herausfordernd betrachtet, da sie auf einer protonengekoppelten Vier-Elektronen-Oxidation unter hoch oxidativen Bedingungen beruht. Die Entwicklung molekularer Wasseroxidationskatalysatoren ist für das mechanistische Verständnis der Elektronen- und Energietransfers von grundlegender Wichtigkeit. In der ersten Förderperiode wurde der erste Mangan-Vanadat-Wasseroxidationskatalysator [Mn4V4O17(OAc)3]3- ({Mn4V4}) entwickelt und seine elektrochemische und photochemische Wasseroxidationsaktivität untersucht. {Mn4V4} fungiert als strukturelles und funktionelles Analogon des natürlichen oxygen evolving complex im biologischen Photosystem II. In der hier beantragten Förderperiode werden zuerst Stabilitätsbereiche für {Mn4V4} etabliert, innerhalb deren mechanistische elektrochemische und photochemische Studien möglich sind. Im zweiten Schritt werden darauf aufbauend detaillierte mechanistische Studien an diesem Modellsystem durchgeführt, um die grundlegenden Schritte des Elektronen-, Protonen- und Energietransfers am Katalysator zu verstehen. Weiterführende Studien untersuchen mögliche Katalysator-Deaktivierungsmechanismen und entwickeln Wege, um diese unerwünschten Nebenreaktionen durch chemische Modifikation des Katalysators oder Variation der Reaktionsbedingungen zu verhindern. Vergleichsstudien sollen zeigen, ob das entwickelte System als funktionelles, einfach zugängliches Modell für den oxygen evolving complex in seinen verschiedenen Oxidationsstufen dienen kann. Im dritten Projektteil sollen Vorstudien basierend auf Vorarbeiten neuartige Mangan-funktionalisierte-Vanadate auf ihre Wasseroxidationsaktivität hin untersuchen, um deren Relevanz für weiterführende Wasseroxidationsstudien zu etablieren. In Summe liefert dieses Projekt mechanistischen Einblick in die Wasseroxidationsaktivität, Stabilität und Degradation molekularer Manganvanadate unter elektrochemischen und photochemischen Katalysebedingungen, die zum Verständnis manganbasierter Wasseroxidationskatalysatoren und zur weiteren Entwicklung dieser Systeme genutzt werden können.

在瓦瑟斯多夫和索尔斯托夫的基础上，我们可以看到，这是一种特殊的能源。水的氧化是一种先兆，也是一种相互作用的产物，在这种氧化作用下发生的是质子-电子-氧化。在电子设备的机械结构中，氧化反应是一种重要的手段。[Mn4V4O17(OAc)3]3-({Mn4V4})是氧化废水的电化学反应和光化学反应的催化剂。[Mn4V4}真菌结构和功能类似物放氧复合体在生物光系统II中的作用。在更高的层次上，它们是稳定的，内部的机理是电化学和光化学。我是Zweiten Schritt，我是Darauf aufbauend详细机制研究和设计模型系统在chgeführt，嗯是grundLegenden Schritte des Elektronen-，Protonen-and Energiettrers am Katalysator zu verstehen。我们正在研究的是一种新的技术--机械设备和机械设备，这是一种新的技术和技术，也是一种新的技术。在这一过程中，我们发现了一种新型的放氧方法--放氧复合体。我是一位名叫Sollen Vorstudien basierend auf Vorarbeiten neuartige manangan-Funktionalisierte-Vavadate auf ihre ref ihre Werre Wasserationsin unterushen，um Deren Rlevanz für weterführende WasserationationsStuddien zu etablieren的公司。在电化学和光化学的作用下，钒酸锰化合物的稳定性和降解分子在电化和光化学作用下的稳定性和降解性，以及氧化反应的催化性能和环境质量。