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構造欠陥とバイメタル活性点を導入した新規金属有機構造体光触媒の創成

创建一种包含结构缺陷和双金属活性位点的新型金属有机框架光催化剂

基本信息

批准号：
21J10556
负责人：
近藤吉史
金额：
$ 0.96万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-28 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21J10556/
关键词：
金属有機構造体構造欠陥光触媒過酸化水素

项目摘要

本研究では、構造欠陥を導入した金属有機構造体(Metal-Organic Framework; MOF)光触媒の開発とその高活性化を目的としている。本年度は、前年度で確立した構造欠陥手法のさらなる応用展開とMOFの構造欠陥がもたらす光触媒活性向上要因の解明を行った。ソルボサーマル合成時に酢酸を添加する欠陥導入手法を用いることにより、Hf系-MOFにおいても、リンカー欠陥を選択的かつ欠陥量を制御して導入することに成功した。本触媒を光触媒的過酸化水素生成反応へ適用したところ、MOF光触媒への構造欠陥の導入により、過酸化水素生成量が大幅に増加した。実験的検討と量子科学計算の結果から、リンカー欠陥による光触媒活性はリンカーの非放射性緩和過程の抑制に由来するものであると推察された。この結果は、既存研究で提唱されていた活性向上機構とは異なる新たなリンカー欠陥による光触媒活性向上機構を提案するものである。さらなる高活性化を目的として、リンカー欠陥量を最適化したHf-MOFに対して、Ni助触媒の担持を行った。リンカー欠陥の導入と助触媒担持を組み合わせることで、相乗効果が発現し、過酸化水素生成量が著しく向上した。本触媒は、水を電子源とした過酸化水素生成反応に対して既存のMOF触媒を凌駕する性能を示すことを見出した。これは担持したNi助触媒がMOFで生成した励起電子－正孔の電荷分離を起こすことに加え、水の酸化反応における極めて高い過酸化水素選択性を持つためであると推察された。以上のように、当該年度においてはリンカー欠陥手法の応用展開やさらなる高活性化に成功し、リンカー欠陥によるMOFの光触媒活性向上機構に関する新たな知見を提案した。これらの研究は、今後のMOF光触媒材料の開発に対してその設計指針を提供するものである。

The purpose of this study was to introduce a metal-organic framework (MOF) photocatalyst into a highly activated structure. The reason for the improvement of photocatalytic activity of MOF is the structural failure of MOF, which has been established this year and the previous year. When synthesizing ソルボサーマル, the acidic acid is added and the introduction method is used, and the Hf series-M is used OFにおいても、リンカカカカを选択's かつ无陥quantityをcontrolして Import することにsuccessfulした. This catalyst is suitable for the reaction of superacidified water generated by the photocatalyst. The structure of the MOF photocatalyst is not good enough, and the amount of superacidified water generated is greatly increased.実験's research on the results of quantum scientific calculations, and the photocatalyst activity of Rinko The origin of the suppression of the non-radioactive mitigation process of リンカーのするものであると inferring された. As a result of the existing research, we propose a photocatalytic activity upward mechanism and a new photocatalytic activity upward mechanism. The purpose of さらなるhigh activation is として, the リンカーカーをoptimization is したHf-MOF に対して, and the ni-assisted catalyst support is を行った. The introduction of リンカー无癥のとcatalyst support を combination み合わせることで, the synergistic effect が発appear し, and the amount of superacidified hydrogen production is がしくUP した. This catalyst is a water-based electron source, and the over-acidification of water generates reaction, which is why the performance of the existing MOF catalyst is superior to that of the existing MOF catalyst.これは supports したNi promoter がMOF でgeneration したexcited electrons-positive holes のcharge separation こすことにAdd え, water acidification reaction における extremely めて high い over-acidified water select strong properties つためであると inference された. The above-mentioned のように, when the においてはリンカーの応 due to the technique is used to develop the やさらなるhighly activated にThe merits of the work and the proposal of the new photocatalytic activity upward mechanism of MOF are the result of the research. We will provide research and design guidelines for MOF photocatalyst materials in the future.

项目成果

期刊论文数量（34）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Al酸化物クラスターを有する金属有機構造体を用いた光触媒的過酸化水素生成

使用具有Al氧化物簇的金属有机框架光催化生产过氧化氢

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
近藤吉史;日野剣太;桑原泰隆;森浩亮;山下弘巳
通讯作者：
山下弘巳

Visible-Light-Driven Hydrogen Peroxide Production from Water and Dioxygen by Perylenetetracarboxylic Diimides Modified Titanium-Based Metal-Organic Frameworks

可见光驱动苝四甲二酰亚胺改性钛基金属有机骨架从水和分子氧生产过氧化氢

DOI：
10.1039/d1ta08036a
发表时间：
2021
期刊：
Journal of Materials Chemistry A
影响因子：
11.9
作者：
X. Chen;Y. Kondo;S. Li;Y. Kuwahara;K. Mori;D. Zhang;C. Louis;and H. Yamashita
通讯作者：
and H. Yamashita

Photosynthesis of Hydrogen Peroxide over Defective Hf-Based Metal-Organic Frameworks

有缺陷的 Hf 基金属有机框架上过氧化氢的光合作用