Calculation of Thermal Conductivity of Silver Chalcogenides by Machine Learning based on First-principles Molecular Dynamics

本研究では、熱整流効果が実験的に得られた銀カルコゲナイド混合系の熱力学的性質を調査することを目的として、第一原理分子動力学（FPMD）法に基づく計算機シミュレーションにより銀カルコゲナイド系の熱力学的性質を調べるとともに、そのデータに基づいて構築された人工ニューラルネットワーク（ANN）ポテンシャルを用いて、熱整流効果の再現を目標としている。数千～数万原子からなる大きな系をFPMD法と同等の精度で扱うためには、ANNポテンシャルが必要である。そこで、ANNポテンシャルの効率的な構築方法について調べた。始めに銀カルコゲナイド系よりも原子間相互作用が単純なアルカリ金属を対象に、教師データの数Nに着目した。具体的には、動径分布関数やヘルムホルツの自由エネルギーのN依存性を調べた。58 psのFPMDシミュレーションのデータから、等間隔に構造を取り出して教師データとした。その結果、N=200-20000の範囲で一定の物性量が得られた。また、主成分分析により独立な教師データの数を見積もったところ、N=200-20000の範囲では、独立な教師データの数もおよそ一定であることが分かった。つまり、主成分分析により見積もられる独立な教師データの数が、ANNポテンシャルから得られる物性量の精度を決定していると示唆される。また、昨年の研究により、FPMD法で銀カルコゲナイド系を扱う際の分散力補正の重要性が明らかとなった。しかし、銀カルコゲナイドの原子構造に対する分散力の具体的な影響は不明なままであった。そこで原子間結合の強度を調べるために、Population解析を行った。分散力補正を入れることにより、Se間に弱い結合が生まれていることが分かった。つまり、分散力補正によりSe間の引力が増加し、Se副格子が安定になり、そこで生まれたSe間の弱い結合によりSe副格子を維持していると考えられる。

本研究では、熱整流効果が実験的に得られた銀カルコゲナイド混合系の熱力学的性質を調査することを目的として、第一原理分子動力学（FPMD）法に基づく計算機シミュレーションにより銀カルコゲナイド系の熱力学的性質を調べるとともに、そのデータに基づいて構築された人工ニューラルネットワーク（ANN）ポテンシャルを用いて、熱整流効果の再現を目標としている。数千～数万原子からなる大きな系をFPMD法と同等の精度で扱うためには、ANNポテンシャルが必要である。そこで、ANNポテンシャルの効率的な構築方法について調べた。始めに銀カルコゲナイド系よりも原子間相互作用が単純なアルカリ金属を対象に、教師データの数Nに着目した。具体的には、動径分布関数やヘルムホルツの自由エネルギーのN依存性を調べた。58 psのFPMDシミュレーションのデータから、等間隔に構造を取り出して教師データとした。その結果、N=200-20000の範囲で一定の物性量が得られた。また、主成分分析により独立な教師データの数を見積もったところ、N=200-20000の範囲では、独立な教師データの数もおよそ一定であることが分かった。つまり、主成分分析により見積もられる独立な教師データの数が、ANNポテンシャルから得られる物性量の精度を決定していると示唆される。また、昨年の研究により、FPMD法で銀カルコゲナイド系を扱う際の分散力補正の重要性が明らかとなった。しかし、銀カルコゲナイドの原子構造に対する分散力の具体的な影響は不明なままであった。そこで原子間結合の強度を調べるために、Population解析を行った。分散力補正を入れることにより、Se間に弱い結合が生まれていることが分かった。つまり、分散力補正によりSe間の引力が増加し、Se副格子が安定になり、そこで生まれたSe間の弱い結合によりSe副格子を維持していると考えられる。