Understanding Johari-Goldstein beta relaxations via glasses composed of dimer particles

通过二聚体粒子组成的玻璃了解 Johari-Goldstein β 弛豫

基本信息

批准号：
21J10021
负责人：
白石薫平
金额：
$ 0.96万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-28 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度は、分子性過冷却液体の分子動力学シミュレーションにより、緩和の性質を調べた。特に、平衡液体配置から急冷して得られる安定配置での振動解析の結果得られる低周波数域の振動モードと、その後の時間発展における緩和の空間パターンの相関に着目した。時間発展によって経巡る安定配置の低周波数振動同士の相関を新たに導入し、振動モードのどの成分が時間発展によって失われるかを計算した。その結果、分子性過冷却液体が持つエネルギー地形に内在する階層性から理解することに成功した。すなわち、地形中の小さな谷の遷移では振動の回転成分が失われ、大きな谷の遷移では振動の並進成分が失われていたのである。この結果は、昨年度明らかにした2つの緩和過程の実空間運動と整合的な結果である。本年度はさらに、上記とは全く異なるテーマとして、系中の粒子をランダムに選択して固定するランダムピニング法という数値計算手法を、ガラスの振動解析の文脈に適用する研究も行った。その結果、低周波数域に現れるガラス固有の空間局在振動モードと、フォノン様モードとの混合が、本手法によって分離できることを明らかにするという成果を得た。混合が分離できることの興味深い応用として、2次元ガラスの低周波数振動の解析に本手法を適用した。ピニングを施さない2次元ガラスを用いた従来の研究では、局在モードとフォノン様モードが極めて強く混合してしまい、ガラスに重要な前者の性質を調べることが困難であった。本手法によって混合を解くことで、2次元の局在モードの性質を調べることに成功した。特に、論争が続いていた2次元局在モードの振動状態密度の周波数依存性という論点に対して、混合の影響を完全に消し去った場合は高次元で観測されていたのと同じ周波数依存性が成立するという結果を提出することができた。

今年，通过分子超冷液体的分子动力学模拟研究了松弛的特性。特别是，我们集中在通过从均衡液体构型淬灭的稳定构型中获得的低频范围中振动模式之间的相关性，而在随后的时间演化中，通过从平衡液体构型中获得的稳定构型和弛豫的空间模式。引入了稳定配置中的低频振动之间的新相关性，引入了通过时间演化循环的循环，并且由于时间演化而丢失了振动模式的哪些组件。结果，我们成功地理解了能量地形固有的分子超冷液体的层次结构。也就是说，在地形中的小山谷的过渡期间，振动的旋转成分丢失，并且在大山谷的过渡期间丢失了振动的翻译成分。这些结果与去年揭示的两个放松过程的真实空间运动一致。今年，我们还进行了一项研究，用于应用称为随机固定方法的数值计算方法，该方法将系统随机选择并将其固定在玻璃的振动分析的背景下，作为与上述完全不同的主题。结果，我们已经实现了结果，很明显，在低频范围内出现的玻璃特异性局部振动模式的混合可以通过这种方法分离。分离混合能力的一个有趣的应用是将此方法应用于二维玻璃低频振动的分析。在先前使用未经固定固定的二维玻璃的研究中，局部模式和类似声子样模式的混合非常强烈，因此很难研究前者的性质，这对于玻璃很重要。通过使用此方法求解混合，我们成功研究了二维定位模式的性能。特别是，我们能够提交结果，在有争议的问题中，在二维局部模式下，状态振荡密度的频率依赖性，当混合的影响完全消除时，可以在较高维度上观察到的相同频率依赖性。