Development of wavefunction-based theory for solid-state strong field science

近年、高強度レーザー光を駆使した物質中の電子ダイナミクスの研究が注目を集めており、この電子ダイナミクスを精確に記述できる波動関数理論、特に平均場近似を超える多配置理論の開発が求められている。しかし、近年特に注目を集めている半導体結晶のような固体中の電子ダイナミクスにおいて多配置理論は未適用となっている。本研究では、精度と計算コストのバランスが良い多配置理論である時間依存一電子配置間相互作用法(TDCIS法)を固体へ適用した。TDCIS法は、計算結果がレーザー光と電子の相互作用の記述方法に依存するという性質を持つ。この相互作用に対し、長さゲージと速さゲージという二通りの与え方があり、本研究ではいずれのゲージについても運動方程式を導出した。速さゲージの運動方程式はブロッホの定理を直接適用することで導出可能だが、長さゲージには固体に課せられる周期境界条件と整合しない位置演算子が問題となる。本研究は、この問題を波動関数の位相因子を取り直すことによって解決することで位置演算子の行列要素の評価を可能にした。さらに、独立粒子近似の元で一次元周期系モデルに導出したTDCIS法の運動方程式を実装し、高次高調波発生のシミュレーションを行った。その結果、長さゲージと速さゲージいずれにおいても、波数を増やして系を大きくすると高調波に高次の成分が含まれていくことがわかった。これは、TDCIS法の波動関数がサイズに対する無矛盾性を満たしていないことに起因すると考えられる。これにより、本研究は固体の電子ダイナミクスにおけるサイズに対する無矛盾性の重要性を示した。また、固体の波動関数理論の開拓において重要な位置演算子の適切な扱いを本研究は可能にした。

近年、高強度レーザー光を駆使した物質中の電子ダイナミクスの研究が注目を集めており、この電子ダイナミクスを精確に記述できる波動関数理論、特に平均場近似を超える多配置理論の開発が求められている。しかし、近年特に注目を集めている半導体結晶のような固体中の電子ダイナミクスにおいて多配置理論は未適用となっている。本研究では、精度と計算コストのバランスが良い多配置理論である時間依存一電子配置間相互作用法(TDCIS法)を固体へ適用した。TDCIS法は、計算結果がレーザー光と電子の相互作用の記述方法に依存するという性質を持つ。この相互作用に対し、長さゲージと速さゲージという二通りの与え方があり、本研究ではいずれのゲージについても運動方程式を導出した。速さゲージの運動方程式はブロッホの定理を直接適用することで導出可能だが、長さゲージには固体に課せられる周期境界条件と整合しない位置演算子が問題となる。本研究は、この問題を波動関数の位相因子を取り直すことによって解決することで位置演算子の行列要素の評価を可能にした。さらに、独立粒子近似の元で一次元周期系モデルに導出したTDCIS法の運動方程式を実装し、高次高調波発生のシミュレーションを行った。その結果、長さゲージと速さゲージいずれにおいても、波数を増やして系を大きくすると高調波に高次の成分が含まれていくことがわかった。これは、TDCIS法の波動関数がサイズに対する無矛盾性を満たしていないことに起因すると考えられる。これにより、本研究は固体の電子ダイナミクスにおけるサイズに対する無矛盾性の重要性を示した。また、固体の波動関数理論の開拓において重要な位置演算子の適切な扱いを本研究は可能にした。