Development of highly efficient hydrogen-permeable metal-supported fuel cells using proton pumping

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本研究では，プロトンポンピングを活用した材料の高機能化を図るため，アクセプター（Sc）を高濃度ドープした物質を水素透過膜支持型燃料電池の新規電解質材料として検討し，酸素欠損濃度がプロトンポンピングに及ぼす影響を調べた。検討組成は，BaZr0.8Sc0.2O3 (Sc20)およびBaZr0.5Sc0.5O3 (Sc50)の２つである。熱重量分析によって，Sc50はSc20よりも酸素欠損が多いことがわかった。また，数値計算の結果，酸素欠損の多いSc50はSc20よりもプロトンポンピングがより顕著に現れ，カソード近傍でのプロトンの界面移動をより促進できることが予想された。この予想を実証するとともに高効率に発電できる燃料電池を開発するために，両組成からなる水素透過支持型セルを作製し，その発電特性評価した。その結果，Sc50からなるセルはSc20のセルよりも400℃で76％高い出力を示すことがわかった。その原因を電気化学インピーダンス分光法によって分析したところ，Sc50からなるセルはSc20のセルよりも電解質抵抗が小さく，なおプロトンポンピングによる分極抵抗の低減がより大きいことが高出力の原因であることを明らかにした。Sc50のセルの出力は，400℃で約0.43 W cm-2の高い値となり，従来報告された固体酸化物形燃料電池よりも遥かに高い性能を達成することができた。また，本研究では水素透過膜支持型でカソード反応が促進されるメカニズムを明らかにした。水素透過膜型支持型セルでは，なぜか従来のカソード材料を用いても従来のセルよりも低い分極抵抗が得られるが，その原因は長らくわからなかった。本研究では，燃料電池のカソード反応を時定数分布解析および定常状態近似によって分析して反応の律速段階を決定して反応経路を推定し，これを基にカソード反応機構モデルを構築した。