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プロトン伝導性酸化物を利用した新しいタイプの燃料電池開発のための基礎研究

利用质子传导氧化物开发新型燃料电池的基础研究

基本信息

批准号：
08J02005
负责人：
今宿晋
金额：
$ 0.77万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2009
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-08J02005/
关键词：
バリウムジルコネート中温型燃料電池イットリウム結晶粒界密度相平衡関係カチオンの長距離拡散結晶粒成長硝酸塩凍結乾燥法 3価の金属元素結晶粒界抵交流2端子法直流4端子法プロトン伝導度混合ドープ 2相分離

项目摘要

3価の金属元素をドープしたバリウムジルコネート(BaZrO_3)は、加湿雰囲気で、比較的高いプロトン伝導度(～10^<-3>Scm^<-1>)を示す。また、燃料電池の反応生成物であるCO_2およびH_2Oに対して安定であることから、中温(600℃程度)型燃料電池の電解質への応用が期待されている。中でもイットリウム(Y)をドープしたバリウムジルコネート(BaZrO_3)は電気伝導度が最も高い。しかし、従来の固相反応法で作製したYを15%ドープしたBaZrO_3(BaZr_<0.85>Y_<0.15>O_<3-δ>)焼結体は、50nm程度の結晶粒が多数存在し、平均結晶粒径が非常に小さく、そのため、電気伝導度を低下させる原因である結晶粒界密度が非常に大きくなっている。BaZr_<0.85>Y_<0.15>O_<3-δ>の相平衡関係を詳細に調べることで、その原因が、焼結温度(1600℃)と合成温度(1300℃)で相平衡関係の違いであることがわかった。つまり、BaZr_<0.85>Y_<0.15>O_<3-δ>は1300℃では二相分離し、1600℃では単相であり、結晶粒成長にはカチオンの長距離拡散が必要となり、結晶粒が成長しにくい。これによって、BaZr_<0.85>Y_<0.15>O_<3-δ>の焼結メカニズムを初めて熱力学および速度論的に解釈することに成功した。また、この解釈をもとに、焼結中のカチオンの拡散距離を短くするために、焼結前の合成粉末の結晶粒径を小さくすることを考えた。硝酸塩凍結乾燥法によって得られた前駆体を低温合成することで、微細なYをドープしたBaZrO_3合成粉末を作製することに成功した。さらに、この合成粉末を焼結することで、組成が均一で結晶粒界密度がより小さい焼結体を得ることができた。この結果、長年の課題であったYをドープしたBaZrO_3の結晶粒界密度の低減に成功した。

3価のmetal element をドープしたバリウムジルコネート(BaZrO_3)は, humidification atmosphere囲気で、Comparatively high いプロトン伝 conductivity (~10^<-3>Scm^<-1>) is shown.また、The reaction product of the fuel cell であるCO_2およびH_2Oに対して stabilized であるIt is expected that the electrolyte of the medium-temperature (around 600°C) type fuel cell will be used. The highest electrical conductivity of the middle でもイットリウム(Y)をドープしたバリウムジルコネート(BaZrO_3) is the highest.しかし, 従来のsolid phase 応法でしたYを15%ドープしたBaZrO_3(BaZr_<0.85>Y_<0.15>O_<3-δ>) fired structure は, 50 There are many crystal grains in the nm range, the average crystal grain size is very small, and the electrical conductivity is low. The reason is that the density of the grain boundary is very large. The phase equilibrium relationship of BaZr_<0.85>Y_<0.15>O_<3-δ> is detailed. Because of the phase equilibrium relationship between the firing temperature (1600°C) and the synthesis temperature (1300°C), the relationship is not the same.つまり、BaZr_<0.85>Y_<0.15>O_<3-δ>は1300℃ではtwo-phase separationし、16 00℃ is the same as the original phase, the growth of crystal grains is the same as long-distance scattering, and the growth of crystal grains is the same.これによって、BaZr_<0.85>Y_<0.15>O_<3-δ>のThe solution to the problem of thermodynamics and velocity theory has been successful.また, このsolved 釈釈釈咒もとに, 焼 knot中のカチオンの拡 scatter distance を小くするために、The crystal particle size of the synthetic powder before baking is small. The nitric acid freeze-drying method was used to obtain low-temperature synthesis of low-temperature synthesis of silica and BaZrO_3 synthetic powder.さらに、このSynthetic powder を焼综合することで、The composition is uniform and the crystal grain boundary density is small さい焼综合を得ることができた. As a result, a long-standing project has been successful in reducing the grain boundary density of BaZrO_3.