Ｘ線自由電子レーザーを用いた時分割ナノ材料合成その場観察法の開発

点击翻译按钮获取中文摘要

本年度は、ナノ粒子合成の放射光時分割実験とナノ粒子の粉末回折データの解析法の開発を精力的に進めた。超臨界反応場におけるナノ粒子合成の放射光その場観察測定が、大型放射光施設SPring-8の大学院生提案型課題として採択された。獲得したビームタイムでは、液相、気相および超臨界水に対応する9点の温度と圧力の組み合わせにおいて、大きな問題なく合成中のナノ粒子から粉末回折データを測定できた。予備実験の効率化を目的として、測定装置の改良を行った。放射光その場観察実験で測定したナノ粒子の粉末回折データの解析法を開発した。バルク結晶を想定したリートベルト法による解析では、非等方なサイズや構造欠陥を持つナノ粒子の粉末回折データを表現できないことがわかった。本研究では、任意のサイズ・形状・構造欠陥を持つナノ粒子の構造モデルを作成した。デバイの散乱公式によりモデルから計算した粉末回折データを使用して、実験データをフィッティングした。GPUを使用した計算プラットフォームにより、数十万原子のモデルからでも30分程度で粉末回折データを計算できた。銀およびジルコニアナノ粒子の粉末回折データについて、ナノ粒子のサイズ・形状および原子配列を決定した。この解析手法を、放射光その場観察実験で測定した粉末回折データに対して適用した。合成の開始から60分の反応時間におけるジルコニアナノ粒子の構造変化を決定することに成功した。