Development of perovskite X-ray imaging devices for low-dose radiography

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撮像素子の検出母材としての応用が期待される金属ハライドペロブスカイト材料の中でも、耐久性や電荷移動度に優れるとされる CsPbBr3 や Cs2AgBiBr6 に着目した。ミストデポジション法によるこれらのペロブスカイト材料の厚膜作製と、それを用いた X 線検出器の作製を試みた。ミストデポジション法における結晶成長メカニズムの考察を通して、これらの種々の金属ハライドペロブスカイトについて、粒径の大きな結晶が緻密に並び、さらに平滑な表面をもつ厚膜を作製できることを明らかにした。また試作した X 線検出器により、従来の X 線検出器よりも高い感度での X 線検出に成功した。一方で、検出器に電圧を印加した際に流れる暗電流が大きく、また不安定であることが問題であることがわかった。電圧印加時の暗電流の経時変化特性から、電界下で、金属ハライドペロブスカイト結晶中のイオンが拡散し、巨大かつ不安定な暗電流の原因となっていることが示唆された。そこで、イオン拡散の障壁エネルギーが高いとされる新たなペロブスカイト材料 MA3Bi2I9 に着目した。適切な溶媒の検討や成膜条件の精査により、緻密な MA3Bi2I9 厚膜の作製および X 線検出に成功した。得られた MA3Bi2I9 厚膜は、イオン拡散がより生じにくいとされる c 軸配向性を示した。この厚膜を用いることで、電圧印加時の暗電流の経時変化を大幅に抑制することができた。さらに、大型の成膜装置を用いた MA3Bi2I9 の成膜にも取り組み、18 cm 角の大面積成膜を実証した。また、ミストデポジション法による厚膜の作製に加え、ブレードコーティングやプレス成形などその他の手法による厚膜の作製手法に関して、金属ハライドペロブスカイトの X 線撮像素子応用におけるプロセス上の課題を総説としてまとめ、アメリカ化学会の Chemistry of Materials に論文投稿した（報告書執筆時で査読中）。