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データ駆動型科学による合理的な触媒設計に基づく不斉反応系の探索

使用数据驱动科学寻找基于合理催化剂设计的不对称反应系统

基本信息

批准号：
21J14551
负责人：
中西大志
金额：
$ 0.96万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-28 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21J14551/
关键词：
不斉触媒反応データ科学ジアステレオ収束的合成 Diels-Alder

项目摘要

不斉触媒反応は、鏡像異性体の片方のみを選択的に作る反応であり、過去の薬害であるサリドマイド事件などを顧みればその重要性は明らかである。しかし、このような不斉触媒反応開発には従来、研究者の多大な労力をかけた試行錯誤が必要とされ、非常に効率が悪い問題がある。そこで本研究では、実験的、計算化学的に得られたデータを有効に活用することで、不斉触媒反応開発の効率化に取り組んでいる。本年度は、３つの課題に対して研究を行った。初めに、実験的なアプローチでは最適触媒が見出せなかった、複雑なメカニズムで進行する第二級アルコールの速度論的光学分割反応において、データ駆動科学的アプローチを用いた解析から最適なキラルリン酸触媒の設計を行った。その結果、計算上では高い不斉収率を示す触媒の設計に成功した。現在その機能評価に取り組んでいる。次に、炭素-炭素結合形成反応として有用性が非常に高く、古くから広く研究されている不斉Diels-Alder反応において、endo/exo付加の選択性をスイッチングする不斉触媒反応の開発を行った。現在までに、計算化学から得られたデータを適切に解釈することで、endo/exo選択性を逆転することに成功しており、光学活性シクロヘキセン骨格をジアステレオダイバージェントに合成する足掛かりを掴んでいる。本研究は、ジアステレオ収束的合成法を新たなアプローチから合理的に設計することができることを示す先駆的な例である。また、同様のDiels-Alder反応をモデル反応として、不斉触媒反応系の合理的設計法に関する研究を行っている。不斉触媒反応の探索研究は研究者の経験の直感に頼った方法に依存しており、その合理的設計アプローチの探索は急務である。今回、水素結合に着目したアプローチを展開することで新たな設計法を提供した。

The importance of catalyst reaction, mirror heteromorphism, film selection, reaction, past harm, incident, etc. The problem of catalyst reaction development is that researchers have to work hard to make mistakes, and the problem of extraordinary efficiency is that they have problems. This study is based on the theoretical and computational chemistry of the catalyst reaction development. This year, three research projects were conducted. The design of the optimal catalyst is carried out by the analysis of the optimal catalyst in the initial stage and the optimal catalyst in the second stage of the velocity theory. The results and calculations show that the catalyst design is successful. Now the function evaluation is selected from the group. In addition, carbon-carbon bond formation reaction is very useful, and the development of catalytic reaction is very important. Now, computational chemistry can be used to obtain the correct solution, endo/exo selectivity, etc. This paper presents a new method of synthesis for the design of a new type of fiber optic fiber optic cable. The research on the rational design method of catalytic reaction system was carried out. The research of catalytic reaction depends on the method of direct reaction of researchers and reasonable design. This is the first time that I've seen this.