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π共役分子集合体の光物性制御に向けた高精度電子状態計算の開発

开发用于控制π共轭分子聚集体光学性质的高精度电子结构计算

基本信息

批准号：
21J14877
负责人：
西尾宗一郎
金额：
$ 0.96万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-28 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21J14877/
关键词：
π共役分子集合体励起状態計算波動関数理論

项目摘要

本年度の研究では、昨年度の研究で開発したVPS-CASSCF法およびVPS-CASPT2法で得られる、分子集合体の高精度な励起エネルギー準位および透熱カップリングなどのパラメータを用いて、π共役分子集合体における励起状態のモデリングに関する研究を進めた。年度前半はフレンケルエキシトンモデルに基づく大規模分子集合体のモデルハミルトニアン解析に取り組んだ。ここではペンタセン集合体を対象にVPS-CASPT2法で算出した2分子系のパラメータを用いてモデルハミルトニアンを構築し、より大規模な集合体(~100分子)の低励起状態を高効率に再現する手法の開発を行なった。一重項励起子だけでなく、分子間電荷移動状態など、分子集合体の光物性に大きく寄与すると考えられる電子状態について、各電子状態の寄与の大きさを含めた解析を行い、励起準位や吸収スペクトルの再現を試みた。これらの研究成果について複数の学会で発表を行なった。しかしながら、上記手法には分子振動の効果が取り込まれない点に改善の余地があると考え、より定量的な物性の再現を目指すために年度後半からはモデルハミルトニアンにフランクコンドン近似に基づいて振動の効果を取り込む手法の開発を行なった。またMPS-MCTDH法と組み合わせて振動波動関数の時間発展から大規模系の励起子ダイナミクスのシミュレーションをする研究を行い、理論開発や計算によるデータ収集・解析を行なった。

This year's research is in contrast to the previous year's research, which developed the VPS-CASSCF method and VPS-CASPT2 method, and the research on high-precision excitation and thermal conductivity of molecular aggregates and excitation and thermal conductivity of π-coactive molecular aggregates. In the first half of the year, the analysis of large-scale molecular aggregates was carried out. The VPS-CASPT2 method was used to calculate the molecular system of the two aggregates and to construct the low excitation state of the large-scale aggregates (~100 molecules) and to develop the high efficiency reproduction method. A heavy term excitation, intermolecular charge transfer state, molecular aggregate optical properties, electronic state, absorption state, reproduction test The results of this research are presented in a number of ways. In the second half of the year, the effect of molecular vibration can be obtained by using the above-mentioned method, and there is room for improvement. The MPS-MCTDH method is used to study the time evolution of vibration ratio correlation, the theoretical development and calculation of excitation system on a large scale, and the analysis of data sets.