Dynamics of bright and dark states in primary process of photosynthesis investigated by multi ultrafast spectroscopy

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光合成初期過程の光捕集作用では光エネルギーを吸収できる明準位だけでなく暗準位もエネルギー移動の過程で大きな役割を果たしている。しかし、広く用いられている超高速吸収分光法だけではこれらを区別して観測することは困難である。本研究の主な目的は、マルチ超高速分光法を開発し明準位と暗準位を明確に区別して観測することで光捕集作用のエネルギー移動を解明することである。これによりエネルギー移動を高効率化する指針を得ることができる。さらに、同じように明準位と暗準位をもつカーボンナノチューブの励起子系などへの応用も行う。本研究では、明準位と暗準位を独立して励起および観測する。このためには最適化された励起光と複数の観測方法が必要である。令和４年度は令和３年度に開発した発光分光法の応用と今度の測定に用いる励起光の開発を行った。開発した和周波発生法（Up Conversion法）による発光分光装置を用いて測定を行った。資料としては、光合成系で高効率のエネルギー移動が期待されている光アンテナ分子であるフコキサンチンを用いた。励起光波長490 nm、発光観測波長 550～1050 nmの測定を行い、高効率のドナー準位として期待される明準位の分子内電荷状態（ICT状態）の観測に成功した。これにより暗準位であるS1状態との平衡状態がどのように生成されるかが明らかにされた。この成果は国内学会に発表済みであり、論文を作成中である。過渡吸収分光を用いた研究としては、明準位と暗準位を別々に光励起してその後の緩和過程を調べる。暗準位を２光子励起するためには強い近赤外励起光が必要であり、現有の光パラメトリック増幅装置（NOPA）を改良して1000～1500 nmの超短パルス励起光を発生した。現段階では強度と安定性の問題で十分な信号は得られていないが、後述するレーザー装置の更新後に本格的な測定を行う予定である。