超高速時間分解ラマン分光および発行分光による一次元電子系励起状態の研究

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一次元電子系では、ソリトンやポーラロン、自己束縛励起子等の主鎖構造変化を伴う局在励起状態が非線形光学過程に大きく関わっており、これらの構造や生成・消滅の機構解明が求められている。本研究の目的は、フェトム秒の時間分解能で一次元電子系の励起状態を調べ、その超高速緩和過程や非線形光学応答の機構をより詳しく解明することである。このために、超短パルス光源を用いた超高速ラマン分光および発光分光装置を製作した。本研究では、まず現有のモード同期チタンサファイアレーザーを光源とするフェムト秒発光分光装置を制作した。その性能を評価するために、色素溶液からの発光を観測した。その結果、レーザーの第二高調波(400nm)を励起光とすることで、十分な励起光強度(10-20mW)と時間分解能(300フェムト秒)が得られことが確認された。一次元電子系をもつ試料としては、ポリジアセチレン(PDA-TS)単結晶を用いた。しかし、発光を反射型配置で測定しているために、これまでのところ十分な信号が得られていない。現在、測定を容易にするために、単結晶の薄膜試料を作成中であり透過型配置での発光分光を準備している。時間分解ラマン分光については、予算不足のために十分な研究を行うことは出来なかった。現在までに、ポリジアセチレン基底状態からのラマン信号は検出したが、励起光強度が弱いために励起状態からの信号は確認できなかった。今後は、増幅器等を用いて光源のレーザー光強度を強め、より高い信号雑音比で測定を行なうことが必要不可欠である。