高効率ペロブスカイト太陽電池に向けた溶媒レス水熱合成法による酸化物半導体薄膜作製

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本課題では、金属酸化物半導体膜の合成を水蒸気雰囲気下において試料表面に形成される水層を反応媒体として行い、基板上への直接形成することを目的としている。得られた薄膜は電子、正孔輸送層としてペロブスカイト太陽電池に適用し、低温プロセスにより作製した同太陽電池のエネルギー変換効率の向上を目指す。前年に引き続き、酸化スズ膜の合成条件について検討した。従来行ってきた酸化チタン膜では前駆体として四塩化チタンを用いたが、同様に塩化物塩を前駆体として用いると、反応条件下の水蒸気雰囲気中での前駆体の安定性が高いため酸化物膜が析出しにくく、処理対象の基板外へと溶出する。そこで、加水分解性の高いアルコキシドを用いたが、長鎖アルキルからなる配位子が疎水性を示すことから反応液層が形成されにくく、潮解性を持つ塩化マグネシウムを添加することで前駆体膜へ親水性を付与した。ペロブスカイト太陽電池において、塩化マグネシウムは電子輸送層に導入することで酸化物半導体膜の導電帯準位を制御し、開放起電圧の高電圧化に寄与する材料としても用いられる。本検討により合成したマグネシウム添加酸化スズ膜では、未添加の場合より生成物の結晶性の向上や太陽電池特性の向上が確認された。さらに非鉛系ペロブスカイト太陽電池への適用を踏まえ、ヨウ化銀ビスマスに適用するための材料として酸化亜鉛膜についても検討を開始した。まずは適用の可能性を探るため、水熱合成法により作製した酸化亜鉛ナノワイヤ膜を電子輸送層として太陽電池を作製し、酸化チタンを用いた場合と比較した。その結果、酸化亜鉛膜では、酸化チタン膜に比べて電荷の取り出し効率が優位であることが分かった。しかしながら、ホールブロッキング効果が低いため、開放起電圧が酸化チタンの場合の半分程度と低く、さらなる改良が必要であることが示された。