Simultaneous organic matter synthesis and absorbent regeneration by hydrothermal treatment of alkali bicarbonate as a CO2 absorbent

水热处理碱式碳酸氢盐作为 CO2 吸收剂同时进行有机物合成和吸收剂再生

• 批准号: 21K04768
• 负责人: 高橋 伸英
• 金额: $ 2.66万
• 依托单位: Shinshu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K04768/
• 关键词: 炭酸アルカリ吸収液; 水熱合成; ギ酸; 二酸化炭素回収利用; CO2からの有機物合成; 水熱処理; CO2回収利用

本研究は、アルカリ炭酸塩水溶液を用いたCO2の化学吸収法において、CO2を吸収した吸収液を高温高圧下で直接水熱処理することによりギ酸などの有機化合物へ変換するプロセスを提案する。1年目は主な有機化合物としてギ酸を対象とし、ギ酸生成に対する反応条件の調査を行った。しかし、ギ酸は燃料電池の燃料としての利用などが想定されるが、用途は限定的であり、水溶液中からの分離も容易ではない。一方で、メタノールは用途も広いため、利用価値が高い。そこで、今年度はメタノールを主要な目標生成物質の一つとして考え、メタノールを水熱条件下で生成する反応条件を調査した。既往の研究により、同様の水熱条件下で溶媒に塩酸水溶液を用いることによりメタノールを生成した報告があったが、高温高圧条件下で塩酸を使用することは装置の腐食を引き起こし、反応生成物の取り出しの際にも注意を要する。そこで、塩酸に代わる酸として固体酸に注目し、ゼオライト触媒であるHZSM-5を使用し、メタノール生成への影響を調査した。さらに、Cu/ZnO系触媒がメタノール合成によく使用されていることから、触媒にCu、還元剤にZnを使用することとした。ステンレス反応管に、CO2源としてKHCO3、触媒としてCu粉末、還元剤としてZn粉末、溶媒として蒸留水を封入し、電気管状炉内で反応温度250℃、反応時間0~4時間で実験を行った。その結果、ギ酸収率は4時間まで反応時間とともに増加し、最高で41.1%に達した。一方、メタノール収率は反応時間によらず1％以下でほぼ一定であった。また、ガス回収部を取り付けて実験を行った際に、DMEが生成していることが確認された。DMEはメタノールの脱水により生成すると考えられるため、検出されたよりも多くのメタノールが生成している可能性がある。しかし、水熱条件下ではギ酸が主生成物であることは確定的であると結論付けられた。

这项研究提出了一个过程，其中二氧化碳通过使用碳酸盐水溶液吸收吸收的二氧化碳将吸收溶液转化为吸收溶液，该溶液将CO2吸收到有机化合物中，例如在高温和高压下直接水热处理等有机化合物。在第一年，将甲酸用作主要有机化合物，并研究了甲酸产生的反应条件。但是，尽管预计甲酸将用作燃料电池的燃料，但其使用量有限，并且与水溶液的分离并不容易。另一方面，甲醇非常有用，因为它具有广泛的用途。因此，今年，我们将甲醇视为主要靶向物质之一，并研究了在水热条件下产生甲醇的反应条件。先前的研究报告说，在相似的热液条件下使用水性盐酸作为溶剂产生甲醇，但是在高温和高压条件下使用盐酸会导致装置腐蚀，并且在去除反应产物时必须注意。因此，我们专注于固体酸作为盐酸的替代酸，并使用了沸石催化剂HZSM-5来研究对甲醇产生的影响。此外，由于基于Cu/ZnO的催化剂通常用于甲醇合成，因此Cu用作催化剂，将Zn用作还原剂。 KHCO3作为CO2源，Cu粉作为催化剂，Zn粉末作为还原剂，并将蒸馏水作为溶剂封装在不锈钢反应管中，并在250°C的反应温度和0到4小时的反应时间在电管炉中在电管炉中进行实验。结果，随着反应时间长达4小时，甲酸的产量增加，最多达到41.1％。另一方面，无论反应时间如何，甲醇的产量几乎在1％或更低的情况下都是恒定的。此外，安装了气体回收区并进行实验时，已确认生成了DME。由于认为DME是通过甲醇脱水而产生的，因此产生的甲醇可能比检测到的更多。但是，得出结论，甲酸是水热条件下的主要产物。

项目成果

CO2からのギ酸水熱合成における炭酸アルカリ吸収液の濃度の影響

碱金属碳酸盐吸收液浓度对CO2水热合成甲酸的影响

• 发表时间: 2021
• 作者: 圷良太;嶋田五百里，長田光正;福長博;高橋伸英
• 通讯作者: 高橋伸英