高次多元系窒化物ウルツァイトの創製と機能開拓

本年度より、開発したLi1-xZnxGe2-xGaxN3を用いた水分解反応による水素生成および酸素生成のテストリアクションに着手し、太陽光スペクトル下における光触媒特性を検証した。これまでに開発したx=1の端組成に相当するZnGeGaN3は3.03 eVの可視域にバンドギャップを有し、AM1.5Gの太陽光スペクトル照射下で約10および296 μmol/hの水素および酸素生成速度を示すことが確認された。一方、4.16 eVのバンドギャップを有するx-=0の端組成であるLiGe2N3は紫外光照射下では約127および52 μmol/hの比較的高い水素および酸素生成速度を示したが、AM1.5Gの太陽光照射条件下における水素および酸素生成は検出されなかった。今回開発した五元系固溶体に対し、x=0.05から0.90の組成範囲でAM1.5G照射下における触媒特性の系統的な評価を行った結果、酸素生成速度はバンドギャップの増大に従い、x=0.90における276 μmol/hからx=0.05における3 μmol/hまで単調に減少することが確認された。他方、水素生成速度は3.72 eVのバンドギャップを示すx=0.10組成付近から有意な上昇が観測され、x=0.50-0.80組成において約52から57 μmol/hの最大値に達し、x=0.90組成ではZnGeGaN3に近い約8 μmol/hまで低下する結果となった。本研究で開発したLi1-xZnxGe2-xGaxN3五元系ウルツァイト窒化物では、従来にない高次多元化に基づく広範な組成制御の実現により、水素生成特性に優れるLiGe2N3への太陽光スペクトル応答性の付与と、ZnGeGaN3における高い酸素生成活性の維持がx=0,50-0.80の最適組成条件下で達成され、理想的な水の量論分解を可能とする太陽光応答型光触媒の新規開発に有望な結果が得られた。

本年度より、開発したLi1-xZnxGe2-xGaxN3を用いた水分解反応による水素生成および酸素生成のテストリアクションに着手し、太陽光スペクトル下における光触媒特性を検証した。これまでに開発したx=1の端組成に相当するZnGeGaN3は3.03 eVの可視域にバンドギャップを有し、AM1.5Gの太陽光スペクトル照射下で約10および296 μmol/hの水素および酸素生成速度を示すことが確認された。一方、4.16 eVのバンドギャップを有するx-=0の端組成であるLiGe2N3は紫外光照射下では約127および52 μmol/hの比較的高い水素および酸素生成速度を示したが、AM1.5Gの太陽光照射条件下における水素および酸素生成は検出されなかった。今回開発した五元系固溶体に対し、x=0.05から0.90の組成範囲でAM1.5G照射下における触媒特性の系統的な評価を行った結果、酸素生成速度はバンドギャップの増大に従い、x=0.90における276 μmol/hからx=0.05における3 μmol/hまで単調に減少することが確認された。他方、水素生成速度は3.72 eVのバンドギャップを示すx=0.10組成付近から有意な上昇が観測され、x=0.50-0.80組成において約52から57 μmol/hの最大値に達し、x=0.90組成ではZnGeGaN3に近い約8 μmol/hまで低下する結果となった。本研究で開発したLi1-xZnxGe2-xGaxN3五元系ウルツァイト窒化物では、従来にない高次多元化に基づく広範な組成制御の実現により、水素生成特性に優れるLiGe2N3への太陽光スペクトル応答性の付与と、ZnGeGaN3における高い酸素生成活性の維持がx=0,50-0.80の最適組成条件下で達成され、理想的な水の量論分解を可能とする太陽光応答型光触媒の新規開発に有望な結果が得られた。