Development of transparent fluoride ceramics that realizes short pulse lasers in the blue-green, green, orange, and red regions

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青色半導体レーザー励起の可視域レーザー材料として有望なPr３価イオン（Pr3+）添加アルカリ土類金属フッ化物（Pr:CaF2およびPr:SrF2）のセラミックス化を目指して、2022年度は以下の研究を行った。１）Pr,LaCaF2およびPr,La:SrF2原料粉体を液相で一括合成する場合、PrおよびLaの濃度が設計値の半分程度に減少する。一方、３種混合粉体（CaF3-PrF3-LaF3、およびSrF2-PrF3-LaF3）に市販のフッ化物を用いた場合、粉体の結晶性が高くかつ粒子径が大きいため、焼結時の粒界反応が低下してイオン拡散が不十分となり、光散乱の原因となる組成（屈折率）の不均一が生じる。そこで、反応性を高くするために結晶性が低く粒子径の小さいCaF3、SrF2、PrF3、LaF3を個別に合成し、セラミックスを製作した。その結果、散乱が少なく透明性のあるものが得られたが、若干黒色に着色した。反応性に富む粉体は不安定でもあるため、セラミックス製作の過程でフッ素欠陥が発生したと考えられる。２）フッ素欠陥を抑制するために合成時に過剰のフッ化カリウムを用いること、焼結時に真空度を上げすぎないことが有効である可能性を突きとめた。３）セラミックスの吸収スペクトルおよび蛍光スペクトルをJudd-Ofelt理論に基づいて解析を試みた。解析精度を高めるには、PrおよびLaの濃度が既知で、散乱や着色のないセラミックスを用い、解析には中赤外域での吸収遷移も含めることが望ましいことが分かった。