励起状態化学反応解析のための量子多成分系理論の確立と応用計算

量子多元体系理论的建立及激发态化学反应分析的应用计算

• 批准号: 21K04991
• 负责人: 宇田川 太郎
• 金额: $ 2.58万
• 依托单位: Gifu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K04991/
• 关键词: 励起状態; H/D同位体効果; DFT; 多成分量子力学法; 原子核の量子効果; 同位体効果; 多成分系理論; プロトン移動反応; 励起状態プロトン移動反応; 量子多成分系理論; 化学反応; 電子励起状態

本研究では、申請者が開発してきた、水素原子核の量子揺らぎを直接取り込んだ量子多成分系理論による化学反応解析法(量子多成分系CI-NEB法)を深化させ、電子基底状態のみならず電子励起状態の化学反応をも取り扱える新しい量子多成分系理論を確立する。具体的には、1. 量子多成分系時間依存密度汎関数理論(TDDFT法)の開発を通じ、 水素原子核の量子揺らぎを直接考慮した電子励起状態計算を実現する。さらに、2. 量子多成分系凍結ストリング法を開発することで、電子励起状態の化学反応解析に向けた量子多成分系 CI-NEB法の高速化を達成し、量子多成分系理論による化学反応解析の適用対象を劇的に拡大する。開発した計算手法を用い、3. 8-ヒドロキシキノリンおよび10-ヒドロキシベンゾキノリン中で起こる励起状態プロトン移動反応の、水素原子核の量揺らぎを考慮した解析を実現する。さらに、4. 開発した手法を用い、励起状態二重プロトン移動反応や多段階励起状態プロトン移動反応についても、水素原子核の量子揺らぎを考慮した解析を初めて実現する。本年度は、項目3および4について主に取り組んだ。項目3については、研究が順調に進んでいたことから前年度より取り組み始めていたものである。8-ヒドロキシキノリンおよび10-ヒドロキシベンゾキノリン中の励起状態において起きるプロトン移動反応に対して、開発した量子多成分系TDDFT法を用いて解析し、励起状態プロトン移動反応に対する原子核の量子効果、H/D同位体効果を明らかにした。また、基底状態において決定した、量子多成分系理論に適した原子核基底関数が、励起状態計算にも適用可能であることを示した。また、項目4についても取り組み始めた。

In this study, the author and the applicant are concerned with the development of the quantum multi-component system theory, the quantum multi-component system theory, the chemical inverse analytical method (CI-NEB method), the electron base state chemical reaction electron excitation system, the new quantum multi-component system theory and the new quantum multi-component theory. Specific examples, 1. The quantum multicomponent system time-dependent density theory (TDDFT method) is used for the direct examination of the quantum quantum physics of the water nucleus and the electronic excitation state calculation. I'm sorry, 2. The quantum multi-component system chemical reaction analysis method, the electron excited state chemical reaction analysis method, the quantum multi-component system CI-NEB method, the quantum multi-component system theory, the chemical reaction analysis method, the quantum multi-component system theory, the chemical reaction analysis method, the quantum multi-component system theory, the quantum multi-component system theory, the chemical reaction analysis method, the quantum multi-component system theory, the quantum multi-component system theory, the chemical reaction analysis method, the quantum multi-component system theory, the quantum multi-component system theory, the chemical reaction analysis method, the quantum multi-component system theory, the quantum multi-component The method of calculation is used, 3. 8%. In the middle of the operation, the state of the state is activated, and the nuclear energy of the water is analyzed. I don't know, 4. Start the operation of the device, stimulate the state of the double signal movement response, multi-stage excitation of the state of the operation, the nuclear quantum analysis of the water atom, and the analysis of the initial response. This year, item 3 and item 4 will be responsible for the selection of the organization. Item 3

项目成果

経路積分分子動力学法を用いた芳香族性に対する量子効果の解析

路径积分分子动力学方法分析芳香性的量子效应

• 发表时间: 2022
• 作者: 田中輝;桑畑和明;立川仁典;宇田川太郎
• 通讯作者: 宇田川太郎

ベンゼンおよびベンゼン-d6で観測されるほぼ等しいC-H/C-D結合長に対する経路積分分子動力学シミュレーションによる考察

考虑使用路径积分分子动力学模拟在苯和苯-d6 中观察到几乎相等的 C-H/C-D 键长

• 发表时间: 2022
• 作者: Nishiuchi Tomohiko;Makihara Yuta;Kishi Ryohei;Sato Hiroyasu;Kubo Takashi;宇田川太郎
• 通讯作者: 宇田川太郎

Direct elucidation of the reason for almost the same bond lengths for C-H and C-D bonds in C6H6 and C6D6: a path integral molecular dynamics study

直接阐明C6H6和C6D6中C-H和C-D键键长几乎相同的原因：路径积分分子动力学研究

• 发表时间: 2022
• 作者: Taro Udagawa;Hikaru Tanaka;Kazuaki Kuwahata;Masaaki Baba;Tsuneo Hirano;Umpei Nagashima;Masanori Tachikawa
• 通讯作者: Masanori Tachikawa

経路積分分子動力学法を用いたカチオン化したサリチルアルデヒドの分子内水素結合構造に関する理論的解析

路径积分分子动力学方法理论分析阳离子化水杨醛分子内氢键结构

• 发表时间: 2021
• 作者: 田中輝;桑畑和明;立川仁典;宇田川太郎
• 通讯作者: 宇田川太郎

経路積分分子動力学法を用いたFujikurin A-D中の分子内水素結合構造に関する理論的解析

利用路径积分分子动力学方法对Fujikurin A-D分子内氢键结构进行理论分析

• 发表时间: 2021
• 作者: 田中輝;桑畑和明;立川仁典;宇田川太郎
• 通讯作者: 宇田川太郎