Development of machine-learned electron correlation method considering nonlocal correlation and relativistic effect

考虑非局域相关和相对论效应的机器学习电子相关方法的发展

• 批准号: 21K05002
• 负责人: 五十幡 康弘
• 金额: $ 2.58万
• 依托单位: Toyohashi University of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K05002/
• 关键词: 量子化学計算; 機械学習; 電子相関; 相対論効果; 密度汎関数理論; 密度汎関数近似; 非局所電子相関

1. 深層学習モデルにおける配座データの影響に関する検証分子物性を予測するための機械学習モデルを構築する際，通常，一つの分子につき一つの分子グラフや立体構造を用いるが，その配座異性体のアンサンブルは考慮されないことが多い。柔軟な分子は配座異性体を始めとする複数の立体配置で存在しているため，これらを考慮したデータを元に機械学習を行うことで，より多様な物性を高精度に再現できると考えられる。そこで，配座探索を行った結果得られる最安定構造のみを含むデータセットおよび，配座異性体のアンサンブルからなるデータセットについて深層学習モデルを学習した。予測精度を比較した結果，配座異性体を学習に用いた方が密度汎関数理論（DFT）計算による最安定構造のHOMO-1からLUMO+1の軌道エネルギーを再現でき，配座異性体を学習データに加えることの有用性が示された。2. 局所応答分散力法による分散力係数に関する検証局所応答分散力（LRD）法は，電子密度から分散力補正エネルギーを計算する手法であり，DFT計算において非局所電子相関を扱う方法の一つである。LRD法で得られる分散力係数は，最低次のC6係数はパラメータフィッティングにより良い精度であるが，高次の分散力係数は過大評価する傾向がある。C8およびC10係数に対して密度勾配項の係数を最適化することで，貴ガス二量体に対するC8およびC10係数の平均絶対誤差を134.28%から3.94%に抑えることができた。LRD法の表式はスピン分極に依存しない。非局所相関汎関数であるvdW-DFにおけるスピン分極への拡張は，LRD法に適用することができる。静的分極率の数値検証の結果，スピン分極に依存した表式は水素原子では有効であるが，アルカリ金属原子では分極率を大幅に過小評価する結果となり，スピン分極に依存しない表式の妥当性が示された。

1. Deep learning モ デ ル に お け る matchs a デ ー タ の influence に masato す る molecular property を 検 card be す る た め の rote learning モ デ ル を build す る interstate, usually, a つ の molecular に つ き a つ の molecular グ ラ フ や three-dimensional structure を with い る が, そ の body matching a heterosexual の ア ン サ ン ブ ル は consider さ れ な い こ と が い more. Soft は な molecules with a straight body beginning を め と す る plural の stereo configuration で exist し て い る た め, こ れ ら を consider し た デ ー タ を yuan に rote learning を line う こ と で, よ り others more な property を high-precision に reappearance で き る と exam え ら れ る. そ こ で, match line to explore を っ た results have ら れ る most stable tectonic の み を containing む デ ー タ セ ッ ト お よ び, with a straight body の ア ン サ ン ブ ル か ら な る デ ー タ セ ッ ト に つ い て deep learning モ デ ル を learning し た. To measure precision を compare し た results, with a straight body を use learning に い た party が density masato number theory (DFT) calculation に よ る most stable tectonic の HOMO - 1 か ら LUMO + 1 の orbit エ ネ ル ギ ー を reappearance で き, with a straight body を learning デ ー タ に plus え る こ と の usefulness が shown さ れ た. 2. Bureau 応 a dispersion force method に よ る dispersion force coefficient に masato す る 検 license bureau 応 a dispersion force method (LRD) は, electron density か ら dispersion force corrected エ ネ ル ギ ー を computing す る gimmick で あ り, DFT calculation に お い て the bureau electronic phase masato を Cha う method の a つ で あ る. LRD method to で ら れ る は dispersion force coefficient, minimum time の C6 coefficient は パ ラ メ ー タ フ ィ ッ テ ィ ン グ に よ り good い precision で あ る が, high order の excessive dispersion force coefficient は review 価 す る tendency が あ る. C8 お よ び C10 coefficient に し seaborne て density hook with a を の coefficient optimization す る こ と で, expensive ガ ス 2 quantity body に す seaborne る C8 お よ び の C10 coefficient average 134.28% off error を seaborne か ら 3.94% に え suppression る こ と が で き た. The <s:1> formula of the LRD method is スピ スピ and に, and the polarization に depends on the <s:1> な に スピ. Non-local related pan-related numbers であるvdW-DFにおけるスピ におけるスピ へ polar division へ 拡 zhang る, LRD method に applicable する する とがで る る る Static polarization rate の the numerical 検 の results, ス ピ ン points very に dependent し た tabular は water element atoms で は have sharper で あ る が, ア ル カ リ metal atoms で は を polarization rate sharply に too small review 価 す る results と な り, ス ピ ン points very に dependent し な い tabular の justice が shown さ れ た.

项目成果

Picture-change-corrected relativistic density functional theory based on transformation of density operator and density matrix

基于密度算子和密度矩阵变换的图像变化校正相对论密度泛函理论

• 发表时间: 2021
• 作者: Y. Ikabata;T. M. Maier;J. Seino;H. Nakai
• 通讯作者: H. Nakai

Divide-and-Conquer Linear-Scaling Quantum Chemical Computations

• DOI: 10.1021/acs.jpca.2c06965
• 发表时间: 2023-01-11
• 期刊: JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY A
• 影响因子: 2.9
• 作者: Nakai，Hiromi;Kobayashi，Masato;Nishimura，Yoshifumi
• 通讯作者: Nishimura，Yoshifumi

Applicability domain for machine-learned electron correlation model

机器学习电子相关模型的适用范围

• 发表时间: 2023
• 作者: Ryo Fujisawa;Mikito Fujinami;Junji Seino;Yasuhiro Ikabata;Hiromi Nakai
• 通讯作者: Hiromi Nakai

Locally range-separated hybrid functionals from a gradient expansion of the exchange energy density

来自交换能量密度梯度扩展的局部范围分离的混合泛函

• 发表时间: 2021
• 作者: T. M. Maier;Y. Ikabata;H. Nakai
• 通讯作者: H. Nakai

ブラウンシュヴァイク工科大学(ドイツ)

布伦瑞克工业大学（德国）